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近日，化學學院郭林教授和物理學院劉利民教授研究團隊在高度分散的原子級非晶BiOx團簇可控制備及其電催化氮氣還原反應方面取得新進展。相關工作以“Activating Bi p-orbitals in Dispersed Clusters of AmorphousBiOxfor Electrocatalytic Nitrogen Reduction”為題，2023年2月12日在線發(fā)表在《AngewandteChemieInternational Edition》雜志上。該研究獲國家自然科學基金項目（No.51532001, 11974037）等資助?；瘜W學院副教授康建新為文章的第一作者，化學學院博士生陳翔宇和北京計算科學研究中心博士生司如同為共同一作，北京航空航天大學為該論文的第一完成單位。

發(fā)展高性能、低污染、低能耗的合成氨技術來替代或補充傳統的哈伯制氨工藝是解決當前能源和環(huán)境危機、實現可持續(xù)發(fā)展的重要保障之一。然而，由于N2分子具有超低的質子和電子親和性，很難被大多數過渡金屬基催化劑活化。同時，過渡金屬基催化劑通常在水體系中的析氫反應中表現優(yōu)異，進一步降低了其在固氮反應中的催化選擇性。這些因素使得基于氮氣的水相電催化氮還原反應一直受到低反應速率和低選擇性的困擾。為了解決這一問題，迫切要求發(fā)展不同于現有d軌道過渡金屬基材料的全新催化劑和理論方法。

研究團隊利用原位電化學轉化方法成功制備了高度分散的原子級非晶BiOx團簇，提出了通過調控主族金屬Bi的p軌道實現固氮反應的理論框架，揭示了Bi(II)是NRR高活性的起源：Bi(II)的pz軌道是增強NRR活性的主要原因，其積分占據數與催化劑過電勢之間呈線性比例關系，闡明了N2的還原主要受Bi原子6pz軌道向N2注入電子的影響。因此，通過制備高度不飽和配位的非晶BiOx團簇來調節(jié)Bi元素氧化態(tài)，是增強其NRR性能的關鍵。研究團隊通過使用15N2進行同位素標記等性能測試方法，在-0.8 V vs. RHE的電位下獲得了最佳的產氨速率113μgh-1mg-1cat，在-0.6 V vs. RHE的電位下獲得了最佳的法拉第效率30%，優(yōu)于目前大多數報道的NRR催化劑的性能。

該項研究工作揭示了非晶BiOx團簇6p軌道占據數的調控引起的Bi氧化態(tài)的變化與氮還原反應的活性及選擇性間的內在聯系，為進一步開發(fā)基于p軌道的主族金屬基催化劑提供了借鑒。

非晶BiOx團簇6p軌道的調控與NRR活性的相關性

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202217428。