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Adv. Mater.：青大白樹行團(tuán)隊(duì)在新型二氧化碳催化關(guān)鍵材料的開發(fā)設(shè)計(jì)與應(yīng)用方面取得突破性進(jìn)展
來(lái)源：青島大學(xué) 2022-12-05
導(dǎo)讀：近日，青島大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授白樹行與江南大學(xué)教授劉天西團(tuán)隊(duì)合作，在新型二氧化碳催化關(guān)鍵材料的開發(fā)設(shè)計(jì)與應(yīng)用方面取得突破性進(jìn)展，在Advanced Materials上發(fā)表重要學(xué)術(shù)論文：“High-entropy Alloy Aerogels: A New Platform for Carbon Dioxide Reduction。
電化學(xué)二氧化碳還原是一種可持續(xù)且經(jīng)濟(jì)地促進(jìn)二氧化碳減排、獲得高價(jià)值化學(xué)品及可再生燃料的有效途徑。根據(jù)最近的技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，通過(guò)雙電子過(guò)程將二氧化碳電化學(xué)轉(zhuǎn)化為甲酸或一氧化碳是最經(jīng)濟(jì)可行的。鈀（Pd）基電催化劑作為二氧化碳還原產(chǎn)甲酸或一氧化碳最優(yōu)的電催化劑之一，面臨著成本高、一氧化碳易中毒、析氫能力強(qiáng)等問(wèn)題。因此，提高Pd基電催化劑的本征活性、一氧化碳的耐受性并抑制析氫副反應(yīng)是當(dāng)務(wù)之急。
為此，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)凍融法首次實(shí)現(xiàn)了高熵合金氣凝膠的普適性制備，成功得到了一系列高效穩(wěn)定的新型二氧化碳電還原催化劑（六元PdCuAuAgBiIn、七元PdCuAuAgBiInCo、七元PdCuAuAgBiInZn、八元PdCuAuAgBiInCoNi以及九元PdCuAuAgBiInCoNiZn高熵合金氣凝膠）。機(jī)理研究表明，高熵合金氣凝膠獨(dú)特的大孔隙率和高比表面積的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，提供了豐富的配位不飽和催化位點(diǎn)和快速傳質(zhì)通道、金屬間的強(qiáng)相互作用調(diào)控了活性中心電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了催化劑表面HCOO*中間體的吸附和解吸強(qiáng)度，抑制了一氧化碳產(chǎn)生和析氫，從而增強(qiáng)了其催化活性、選擇性及穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作不僅為高熵合金氣凝膠的可控合成提供了新策略，還為高效二氧化碳電還原提供了新的材料平臺(tái)，并將推動(dòng)其在催化及其他領(lǐng)域的研究。參考資料：http://hxhg.qdu.edu.cn/info/1013/3125.htm
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