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在溫和環(huán)境條件下高效利用儲量豐富、性質(zhì)穩(wěn)定的飽和烷烴一直是化學、能源和催化領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的課題之一。近幾十年來，人們通過對飽和烷烴直接無氧脫氫反應(yīng)的大量研究，實現(xiàn)了低成本地獲得碳原料和清潔的氫燃料。然而，由于sp3 C-H鍵的內(nèi)在穩(wěn)定性和較差的電子親和性，烷烴的非氧化脫氫在熱力學上是不利的，并且高溫會導致催化劑失活，進而限制了環(huán)己烷等液態(tài)環(huán)烷烴成為液態(tài)有機氫載體（儲氫能力可達7.1 wt. %）。與熱催化策略相比，利用太陽能觸發(fā)烷烴脫氫反應(yīng)可以打破熱力學平衡的限制，實現(xiàn)烷烴在更溫和條件下的轉(zhuǎn)化。因此，開發(fā)一種可以利用太陽光中的可見光和紅外光（占太陽能的96%)驅(qū)動烷烴非氧脫氫反應(yīng)的光催化劑將是一項巨大的挑戰(zhàn)。

吉林大學化學學院、無機合成與制備化學國家重點實驗室李路教授科研團隊基于原子級分散的金屬物種配位低、原子利用率高、金屬-載體相互作用強等特點，在烷烴脫氫反應(yīng)中可以表現(xiàn)出較好的催化活性和獨特的選擇性，通過微調(diào)作為活化C-H鍵光催化位點的局域原子構(gòu)型，合成了一種新型“單原子Pt集合”修飾的黑色二氧化鈦光催化劑。“單原子Pt集合”是指幾個Pt單體雖然彼此靠近，但沒有直接成鍵，且不同于孤立的單原子Pt，該集合具有更好的光催化活性和產(chǎn)物選擇性。

該催化劑在室溫、從可見光到近紅外光環(huán)境下均表現(xiàn)出高效的烷烴脫氫性能。在催化環(huán)己烷脫氫反應(yīng)中，脫氫轉(zhuǎn)化速率最高值接近1500 mmol gPt-1min-1，催化劑在經(jīng)歷80個循環(huán)后依然保持高活性，平均每個Pt原子能夠累積轉(zhuǎn)化100,000個氫氣。在甲烷脫氫反應(yīng)中，單次轉(zhuǎn)化率達8.2%，并且產(chǎn)物中丙烷的選擇性為65%，而不是更常見的偶聯(lián)產(chǎn)物乙烷，其機理研究揭示了甲烷經(jīng)過分子內(nèi)脫氫反應(yīng)生成卡賓中間體。對于其它C2+飽和烷烴，也可快速脫氫制得相應(yīng)的烯烴。

圖：a）“還原-氧化-重構(gòu)”策略制備了“單原子Pt集合”修飾的黑色二氧化鈦光催化劑；b）球差電鏡照片；c）X射線吸收光譜；d）可見光催化環(huán)己烷無氧脫氫測試；e）循環(huán)穩(wěn)定性測試；f）可見光催化甲烷無氧脫氫測試；g）推測的反應(yīng)機理。

吉林大學為論文的唯一通訊單位，2020屆博士研究生張麗麗、劉樂和2022屆博士研究生潘梓燁為論文的共同第一作者，李路教授為論文的唯一通訊作者。

這一研究工作得到了國家自然科學基金委員會、吉林省科技廳、吉林省教育廳和吉林大學相關(guān)項目的支持，得到吉林大學電子顯微鏡中心的高質(zhì)量數(shù)據(jù)支持。

作者簡介：李路，吉林大學化學學院、無機合成與制備化學國家重點實驗室教授、博士生導師。近年來一直致力于清潔能源、綠色催化與液態(tài)儲氫領(lǐng)域的研究，通過制備具有特殊電子態(tài)及局域原子結(jié)構(gòu)的催化劑，結(jié)合理論計算，發(fā)展激發(fā)態(tài)合成路線與反應(yīng)機制，旨在實現(xiàn)惰性分子在綠色條件下的高效活化與定向轉(zhuǎn)化，尤其是甲烷的定向轉(zhuǎn)化與官能團化。相關(guān)工作發(fā)表于Nature Energy， Nature Protocols, J. Am. Chem. Soc.， Angew. Chem. Int. Ed.等國際主流學術(shù)期刊。

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-022-01127-1

參考資料：http://chem.jlu.edu.cn/info/1007/13265.ht