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PRL：清華曹炳陽團隊合作揭示聚合物在剪切流場中先軟化后硬化的機制
來源：清華大學 2022-10-10
導讀：近日，清華大學航天航空學院曹炳陽教授和美國科學院院士、韓國基礎科學院軟物質及生命材料基礎科學研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授課題組合作在期刊《物理評論快報》（Physical Review Letters）上發(fā)表了題為“生物聚合物鏈纏結在剪切流場中先軟化后硬化”（Biopolymer filament entanglement softens then hardens with shear）的論文。
聚合物長分子鏈間的纏結行為，既是高分子理論中最基礎而重要的概念之一，也是從細胞骨架輸運到塑料加工處理等諸多自然現(xiàn)象和工業(yè)過程的核心，厘清其物理圖像具有重要意義。已有的實驗測量多關注聚合物系統(tǒng)在平衡態(tài)下的系綜特性，其建模常把聚合物鏈看作在蛇形“管道”中運動，但聚合物系統(tǒng)在實際剪切場下非線性平衡區(qū)的動態(tài)行為和聚合物單分子鏈行為對系統(tǒng)特性的影響規(guī)律都還無法實現(xiàn)觀測，成為聚合物分子鏈纏結研究的瓶頸。近日，清華大學航天航空學院曹炳陽教授和美國科學院院士、韓國基礎科學院軟物質及生命材料基礎科學研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授課題組合作在期刊《物理評論快報》（Physical Review Letters）上發(fā)表了題為“生物聚合物鏈纏結在剪切流場中先軟化后硬化”（Biopolymer filament entanglement softens then hardens with shear）的論文。通過單分子熒光成像技術，直接觀測到了單分子肌動蛋白在剪切流場中的定向排列與拉伸行為。隨剪切速率的增加，聚合物分子鏈的管道先在定向排列的作用下“軟化”，再在拉伸的作用下“硬化”。這表明聚合物的動態(tài)局域行為受到單分子鏈的定向排列與拉伸的共同影響。研究采用的流變儀耦合熒光單分子測量系統(tǒng)可直接對剪切流場下的聚合物單分子鏈成像。如圖1所示，實驗發(fā)現(xiàn)，不同長度的聚合物鏈在剪切方向上的取向角均隨著剪切速率的增加而減小，定向系數(shù)隨剪切速率的增加而增加，表明聚合物鏈在剪切作用下發(fā)生定向排列。同時，聚合物鏈在剪切流場的作用下也發(fā)生了拉伸。
實驗量化研究了聚合物鏈的管道直徑，并將剪切作用下的管道直徑與靜止狀態(tài)下進行比較，如圖2所示。結果發(fā)現(xiàn)，隨著剪切速率的增加，管徑比值增加，達到最大值后緩慢下降。這說明當聚合物鏈的定向排列占主導地位時，更容易垂直于其主軸方向波動，管徑增大，管道先發(fā)生“軟化”；當聚合物鏈的拉伸占主導地位時，剛度增加，管徑減小，管道“硬化”。兩種機制之間相互競爭，使得聚合物鏈的管徑在變化過程中出現(xiàn)峰值。清華大學航天航空學院2017級博士生張梓彤和韓國基礎科學院軟物質及生命材料基礎科學研究所博士后鄭鍇鍇為論文的共同第一作者，清華大學航天航空學院曹炳陽教授為論文的共同作者，美國科學院院士、韓國基礎科學院軟物質及生命材料基礎科學研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授為論文的通訊作者。本研究得到了國家自然科學杰出青年基金等項目的資助。論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.147801
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