工業(yè)革命以來過量排放的CO2使地球大氣升溫近1.5攝氏度，由此引發(fā)的氣候問題已經(jīng)威脅到人類的生存與發(fā)展。我國提出力爭于2030年前實現(xiàn)“碳達峰”，2060年前實現(xiàn)“碳中和”的“雙碳”目標。CO2地質(zhì)封存是實現(xiàn)“雙碳”目標的重要手段之一，水合物法CO2封存（Hydrate-based CO2 sequestration，HCS）是一種新型CO2地質(zhì)封存技術，旨在將CO2注入具備水合物熱力學生成條件（低溫與高壓）的地層中形成固態(tài)CO2水合物以達到穩(wěn)定的封存。CO2水合物具有較高的儲氣密度和較好的力學穩(wěn)定性，可以實現(xiàn)大量CO2的安全、長期、穩(wěn)定的封存。然而HCS技術大規(guī)模應用尚存在亟待解決的科學問題：首先，CO2水合物對地層環(huán)境熱力學條件的要求較為苛刻，難以在較高溫地層條件（我國南海）下快速生成；其次，緩慢的氣液擴散傳質(zhì)過程也會影響封存過程CO2水合物的生成動力學，限制CO2封存總量。因此，有必要開發(fā)環(huán)保型高效水合物熱動力學促進劑，用以加快CO2水合物生成速率。近日，清華大學深圳國際研究生院海洋工程研究院殷振元助理教授和陳道毅教授團隊研究了新型低毒水合物促進劑1,3-二氧戊環(huán)（DIOX）對促進CO2水合物生成和CO2封存的多重效應（圖1），觀察并分析了其獨特的液相分離特性所引發(fā)的一系列異常的水合物生成特性，獲得了CO2-DIOX/H2O體系下的水合物生成規(guī)律和理論基礎。該研究首先證實了DIOX通過占據(jù)sII型水合物大籠參與了CO2水合物的成核，有效改善了CO2水合物生成的熱動力學性能，并有效地加快了CO2水合物生成速率。此外，因CO2溶解度不同在相對高壓下DIOX/H2O混溶相逐漸分離為不相溶的富H2O相和富DIOX相（圖2）。這一反常現(xiàn)象導致CO2水合物相平衡曲線向低溫促進性弱的相區(qū)偏移，并發(fā)現(xiàn)水合物成核時體系壓力驟升的獨特現(xiàn)象。富DIOX相具有較強CO2溶解能力，這意味著DIOX可以物盡其用地通過水合物（7-8倍于水中CO2溶解度）和DIOX液相溶解（5倍于水中CO2溶解度）兩種形式有效地增加地層中的CO2封存效率與封存總量（圖1）。該研究還綜合評估了DIOX提高CO2水合物生成特性與其環(huán)境友好性及經(jīng)濟性之間的利弊關系，為新型低毒環(huán)保型水合物促進劑在HCS技術中的大規(guī)模應用提供了基礎實驗數(shù)據(jù)和理論支撐。
圖1. CO2-DIOX/H2O系統(tǒng)下的CO2多相封存示意圖
圖2.高壓下CO2-DIOX/H2O相分離及CO2+DIOX水合物成核及生長過程相關研究成果以“1,3-二氧戊環(huán)促進CO2水合物生成動力學及其在水合物法CO2封存中的意義”（Evaluation of 1,3-dioxolane in promoting CO2hydrate kinetics and its significance in hydrate-based CO2sequestration）為題發(fā)表在水合物領域國際期刊《化學工程期刊》（Chemical Engineering Journal）。本文通訊作者為清華大學深圳國際研究生院殷振元助理教授、陳道毅教授。本文第一作者為清華大學深圳國際研究生院2021級博士生姚遠欣。本項目得到了國家自然科學基金委、廣東省科創(chuàng)委、廣東省自然資源廳與深圳市科創(chuàng)委的資助。參考資料：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/98747.ht
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