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非線性光學晶體是一類可實現(xiàn)倍頻、和頻、差頻、光差量放大和多光子吸收等非線性過程的重要光電功能晶體，在激光變頻、光學通訊、深空探測、軍事技術(shù)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。高性能的二階非線性光學材料在具有強非線性光學性能的同時，還需要滿足透光范圍寬、帶隙大、激光損傷閾值高等性能要求。目前，復(fù)合兩種或兩種以上具有二階姜泰勒畸變的陽離子(例如d⁰過渡金屬陽離子和具有立體化學活性孤對的陽離子)可以使晶態(tài)材料獲得強的倍頻響應(yīng)。然而，由于d⁰過渡金屬的存在，此類材料往往表現(xiàn)出相對較窄的光學帶隙，進而限制了材料的光學透過范圍，難以滿足二階非線性光學晶體的實際應(yīng)用要求。

歐洲科學院院士、同濟大學化學科學與工程學院張弛教授研究團隊以碘酸鹽為研究對象，提出了一種雙氟化調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)的分子設(shè)計策略，創(chuàng)制了首例5d⁰過渡金屬氟碘酸鹽的晶體材料A₂WO₂F₃(IO₂F₂) (A = Rb (RWOFI), Cs (CWOFI))。RWOFI和CWOFI表現(xiàn)出迄今為止在d⁰過渡金屬碘酸鹽體系中的最寬帶隙，同時還具有強的倍頻響應(yīng)和寬光學透明窗口。相關(guān)成果“Wide bandgaps and strong SHG responses of hetero-oxyfluorides by dual-fluorination-directed bandgap engineering” (基于雙氟化導向能帶工程在雜氧氟化物中實現(xiàn)寬帶隙和強倍頻響應(yīng))日前以Edge Article的形式發(fā)表于化學領(lǐng)域重要的學術(shù)期刊《化學科學》(Chem. Sci. 2022, 13, 10260-10266)，并被Chemical Science編輯委員會遴選為期刊的封面文章。該封面以中國傳說“沉香劈山救母”為背景，寶蓮燈象征創(chuàng)制的晶態(tài)材料，在兩種具有二階姜?泰勒畸變的氟氧陰離子作用下，給予沉香巨大的能量，使沉香在華山上劈開了寬闊的裂縫。該裂縫代表晶體的寬的光學帶隙。封面內(nèi)容生動形象地展示了該工作中應(yīng)用雙氟化導向帶隙工程策略使合成的雜氧氟化物實現(xiàn)了寬帶隙和強倍頻效應(yīng)的同步增益。

在這一研究中，研究團隊對具有孤對電子的I⁵⁺和具有較低有效電負性的W⁶⁺兩種二階姜-泰勒畸變的重陽離子進行雙氟化，在能帶結(jié)構(gòu)中引起了顯著差異，從而有效地增強了材料線性及二階非線性光學性能。同時，氟元素作為化學“剪刀”，誘導兩種氟代氧陰離子基元共享氧位點，形成Λ構(gòu)型的零維結(jié)構(gòu)單元[WO₂F₃(IO₂F₂)]^2?。這些構(gòu)造單元沿c軸堆積，有利于基團二階微觀極化率的疊加。研究團隊還運用單晶結(jié)構(gòu)X射線衍射分析結(jié)合密度泛函理論方法進行模擬計算，進一步探討并闡明了RWOFI和CWOFI中帶隙和倍頻效應(yīng)的增益可歸因于[WO₃F₃]^2?和[IO₂F₂]^?兩種氧氟陰離子的有效排列。該氟化碘酸鹽在1064 nm下表現(xiàn)出強的倍頻效應(yīng)(3.8 × KDP (RWOFI)和3.5 × KDP (CWOFI))，并且能夠?qū)崿F(xiàn)相位匹配。該氟化碘酸鹽還具有覆蓋紫外到中紅外波段的寬光學透過窗口和寬的光學帶隙(4.42 eV (RWOFI)和4.28 eV (CWOFI)，帶隙為d⁰過渡金屬碘酸鹽體系中最大值)。該項研究中提出的雙氟化導向能帶工程策略為高性能二階非線性光學材料的開發(fā)提供了新的思路。

上述研究工作得到了國家自然科學基金重點項目、教育部創(chuàng)新團隊、科技部重點領(lǐng)域創(chuàng)新團隊、教育部-國家外專局高等學校學科創(chuàng)新引智計劃和上海市教委科創(chuàng)計劃重點項目等的支持，張弛院士為論文的通訊作者，化學科學與工程學院博士研究生胡藝蕾、吳超副教授以及物理科學與工程學院薛艷艷博士為論文的共同第一作者，化學科學與工程學院黃智鵬教授和物理科學與工程學院徐軍教授參加了相關(guān)研究工作。

文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d2sc02137d