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Angew：武漢理工王朝團(tuán)隊(duì)在石油化工選擇性催化加氫反應(yīng)新路徑取得重要進(jìn)展
來(lái)源：武漢理工大學(xué)新聞網(wǎng) 2022-08-16
導(dǎo)讀：近日，武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室-生命復(fù)合材料實(shí)驗(yàn)室王朝副研究員聯(lián)合廣東佛山仙湖實(shí)驗(yàn)室及比利時(shí)那慕爾大學(xué)在石油化工選擇性催化加氫的低能耗、高安全性反應(yīng)新路徑的開(kāi)發(fā)方面取得了重要進(jìn)展。研究成果以“Light-Assisted Semi-Hydrogenation of 1,3-Butadiene with Water”（以水為氫源的光輔助1，3-丁二烯選擇性催化加氫）為題，在國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie）上在線發(fā)表。碩士研究生衛(wèi)琦琛和陳雅為共同一作。
低碳單烯烴是石油化工最主要原料，預(yù)計(jì)到2027年僅丙烯的全球市場(chǎng)規(guī)模就將達(dá)到12840萬(wàn)噸。低碳單烯烴中二烯烴和炔烴雜質(zhì)會(huì)毒化單烯烴聚合反應(yīng)催化劑，選擇性催化二烯烴和炔烴雜質(zhì)加氫是石油化工生產(chǎn)過(guò)程中必不可少的步驟。當(dāng)前工業(yè)中主要使用在過(guò)量氣態(tài)氫 (H?)存在條件下，高溫的熱催化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)單烯烴內(nèi)除雜。然而該過(guò)程能耗大，危險(xiǎn)性高，氫氣浪費(fèi)嚴(yán)重，且單烯烴產(chǎn)物選擇性低。開(kāi)發(fā)新型高效綠色環(huán)保選擇性加氫新工藝是當(dāng)前石油化工產(chǎn)業(yè)升級(jí)的迫切需求。
針對(duì)以上問(wèn)題，王朝副研究員及其合作團(tuán)隊(duì)以工業(yè)需求為導(dǎo)向，深入解析了傳統(tǒng)炔烴/二烯烴在Pd基催化劑表面選擇性加氫熱催化過(guò)程中的引起高能耗和高氫耗問(wèn)題的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，基于DFT理論計(jì)算指導(dǎo)，創(chuàng)新性地提出將光催化半反應(yīng)引入到該化學(xué)工藝過(guò)程中，利用光解水產(chǎn)生的吸附態(tài)的氫原子為氫源，以丁二烯為探針?lè)肿?，結(jié)合非均相催化反應(yīng)過(guò)程中的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和擴(kuò)散傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)過(guò)程，設(shè)計(jì)了體流動(dòng)固定床反應(yīng)器，首次實(shí)現(xiàn)了光輔助條件下、常溫、無(wú)氣態(tài)氫參入的高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的選擇性催化加氫新工藝。在66mW cm-2的光照強(qiáng)度(低于日照強(qiáng)度)下，Pd/TiO?催化劑對(duì)丁二烯的催化轉(zhuǎn)化率高達(dá)99%以上，對(duì)產(chǎn)物丁烯的選擇性維持在100%左右。不僅如此，相較于傳統(tǒng)熱催化路徑（Pd/Al?O?,過(guò)量H?），以水為氫源光輔助路徑表現(xiàn)出優(yōu)越的穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)180小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試，丁二烯轉(zhuǎn)化率仍維持在99%左右。他們開(kāi)發(fā)的新技術(shù)顛覆了傳統(tǒng)石油化工加氫的高能耗、高氫耗、高危險(xiǎn)性工藝，對(duì)石油化工加氫向低能耗、高安全性的產(chǎn)業(yè)升級(jí)提供了重要思路和技術(shù)支撐。王朝副研究員，法國(guó)巴黎第六大學(xué)理學(xué)博士，2019年受聘于武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室助理研究員，同年獲批國(guó)家級(jí)、省部級(jí)項(xiàng)目各1項(xiàng)，2020年晉升為副研究員、碩士生導(dǎo)師，從事等級(jí)孔功能材料在能源環(huán)境催化領(lǐng)域的應(yīng)用基礎(chǔ)研究。
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