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蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護(hù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)學(xué)院王殳凹教授通過將理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方式成功地解決了在超低分壓下的惰性氣體捕獲中由熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)相互制約引起的權(quán)衡問題，成功合成出一例對(duì)放射性氡的吸附性能（吸附容量和去除深度）超過目前性能最好的商業(yè)吸氡材料（椰殼活性炭）的新型框架材料，在氡的污染控制領(lǐng)域取得了重要突破。相關(guān)成果以“Thermodynamics-Kinetics-Balanced Metal-Organic Framework for In-Depth Radon Removal under Ambient Conditions”為題發(fā)表于Journal of the American Chemical Society上，論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c04025。

氡（Rn）是一種無色、無臭、無味普遍存在的放射性惰性氣體，其同位素（219Rn、220Rn和占主導(dǎo)的222Rn）及子體是人類所受天然輻射的主要來源之一。盡管Rn在空氣中的濃度極低(< 8.0 × 10-15 mol/m3)，但Rn可通過呼吸道吸入，飲食等途徑進(jìn)入人體，其衰變產(chǎn)生的α粒子對(duì)人體呼吸系統(tǒng)產(chǎn)生放射性隨機(jī)性效應(yīng)可輻照誘發(fā)肺癌，導(dǎo)致Rn成為肺癌誘因的主要元兇之一。Rn及其衰變子體于2012年被國際癌癥研究機(jī)構(gòu)（IARC）認(rèn)定為人類致癌物（I組），據(jù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)在我們國家發(fā)生的肺癌病例中，12%-16%由氡氣引發(fā)，其中4%的肺癌死亡病例由氡導(dǎo)致（Environmental Health Perspectives, 2018, 126, 057009）。世衛(wèi)組織國際氡項(xiàng)目建議室內(nèi)氡濃度的參考水平為100 Bq/m3，以最大限度地減少室內(nèi)氡暴露對(duì)健康的危害。同時(shí)，Rn的放射性本底是中微子研究等前沿物理實(shí)驗(yàn)中的主要干擾背景之一，因此實(shí)驗(yàn)場所必須嚴(yán)格控制Rn的濃度水平（< 1 mBq/m3）。遺憾的是，目前廣泛應(yīng)用的除Rn技術(shù)主要是通風(fēng)和物理阻隔，都很難實(shí)現(xiàn)對(duì)Rn的深度去除，而且能耗相對(duì)較大，因此開發(fā)高效和節(jié)能的除Rn方法迫在眉睫。然而由于Rn的化學(xué)惰性與吸附劑之間只存在弱的范德華(vdW)相互作用，以及相對(duì)于空氣中主要?dú)怏w組分（如：H2O，N2，CO2等）的濃度，氡的濃度極低（<1.8 × 10?14 bar, <106 Bq/m3），因此，設(shè)計(jì)合成在環(huán)境條件下深入去除Rn的吸附材料仍然是領(lǐng)域的一大挑戰(zhàn)。

近年來借助機(jī)器學(xué)習(xí)來設(shè)計(jì)和篩選材料的方法徹底革新了化學(xué)/材料科學(xué)中傳統(tǒng)的運(yùn)作模式。在基礎(chǔ)科學(xué)原理的指導(dǎo)下，計(jì)算篩選和建?？梢詭椭芯咳藛T快速縮小具有高潛力、特定用途的材料的可能范圍，而這在之前只能依賴于科研人員的科學(xué)直覺或大量的實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)。在本工作中，研究團(tuán)隊(duì)綜合考慮吸附過程中的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)因素，通過理論計(jì)算篩選出一種具有準(zhǔn)開放孔徑的改性MOF材料（Im-1）用于Rn的深度去除。Im-1中尺寸大小和Rn匹配的空腔保證了Rn和Im-1之間具有足夠強(qiáng)的vdW作用力，而打開的窗口在以犧牲最小的熱力學(xué)性能的前提下極大地提高了Rn在孔道內(nèi)擴(kuò)散的動(dòng)力學(xué)性能(圖1)。

圖1. 基于CoRE ZIFs數(shù)據(jù)庫，通過熱力學(xué)計(jì)算篩選出性能最佳的吸Rn結(jié)構(gòu)ZIF-7，進(jìn)而探索ZIF-7的吸Rn機(jī)制以及配體取代對(duì)ZIF-7吸Rn的熱力學(xué)性能和動(dòng)力學(xué)性能的調(diào)控

隨后，研究團(tuán)隊(duì)在實(shí)驗(yàn)上通過原位配體取代法合成出和Im-1中Im/bIm的比例最為接近的改性ZIF-7材料—ZIF-7-Im，并通過1H NMR、PXRD、FT-IR以及Xe與空氣中主要組分氣體吸附等測試表征證實(shí)了Im的成功取代以及結(jié)構(gòu)內(nèi)孔道的成功改性（圖2）。Rn穿透實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明原始ZIF-7對(duì)Rn基本沒有捕獲能力，這與理論計(jì)算的高動(dòng)力學(xué)能壘結(jié)果相吻合（圖3c）；而ZIF-7-Im則展現(xiàn)出優(yōu)異的Rn吸附能力。在相同條件下報(bào)道的所有Rn吸附劑中，ZIF-7-Im展示了創(chuàng)紀(jì)錄的Rn吸附容量（Q = 24.1 Bq/g）和8.6 L/g的Kd值（圖3d），這幾乎是目前性能最好的商業(yè)AC材料（Q = 14.1 Bq/g，Kd = 5.2 L/g，圖3b）的兩倍。

圖2. ZIF-7-Im中Im成功取代的系列表征以及取代后結(jié)構(gòu)與原始ZIF-7之間在氣體吸附行為上的對(duì)比

圖3. Rn穿透實(shí)驗(yàn)的示意圖模型及椰殼活性炭、原始ZIF-7以及ZIF-7-Im三種材料的Rn穿透實(shí)驗(yàn)結(jié)果

上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果為在環(huán)境條件下捕獲超低分壓的惰性氣體Rn這一長期挑戰(zhàn)提供了一個(gè)可行的解決方案。據(jù)此可以發(fā)展新一代放射性氡氣體污染控制材料，實(shí)現(xiàn)多種應(yīng)用場景下氡的深度凈化。

蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護(hù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)學(xué)院博士研究生汪遐、助理研究員馬付銀、助理研究員劉勝堂以及博士后陳黎熙為該工作的共同第一作者，王殳凹教授和楊再興副教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金等科研項(xiàng)目的支持。