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Angew：武理工木士春教授在異質(zhì)界面電子調(diào)控機制研究方面取得重要成果

來源：武漢理工大學黨委宣傳部 2022-07-26

導讀：近日，武漢理工大學材料復合新技術國家重點實驗室木士春教授課題組聯(lián)合廣東佛山仙湖實驗室在異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面內(nèi)建電場（BEF）誘導機制研究方面取得重要進展，研究成果已在國際化學頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie）上在線發(fā)表。

目前，鉑（Pt）族金屬，特別是Pt，作為催化劑，在電解水析氫反應（HER）以及整個能源轉(zhuǎn)換電催化領域中起著至關重要的作用。但其價格高昂且資源稀缺，難以產(chǎn)業(yè)化和推廣應用。因此，人們正致力于非Pt析氫催化劑的開發(fā)。然而，時至今日，收效甚微，尤其是在酸性介質(zhì)中。金屬鋨（Os）在鉑族金屬的6個成員(Pt、Ir、Rh、Pd、Ru、Os)中價格最便宜，但由于Os的吸附較強，并不利于析氫等電催化反應。因此，有必要對Os的電子結(jié)構(gòu)進行調(diào)制以優(yōu)化氫吸附，使其析氫反應活性達到或超過Pt的水平。

近期，他們通過密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，功函數(shù)（WF）作為反映電子逃逸能力的參數(shù)，決定了Os-OsSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面內(nèi)建電場和電荷轉(zhuǎn)移的方向。同時，在內(nèi)建電場的驅(qū)動下，硒（Se）作為一種可控的電荷調(diào)制器，促進了Os和OsSe?氫鍵結(jié)合能的雙向優(yōu)化，使Os-OsSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)擁有高本征活性的析氫反應位點，從而加速了電化學裂解水析氫反應動力學。通過在界面電化學析氫反應中引入功函數(shù)，不僅可以從根本上闡明電子轉(zhuǎn)移和界面平衡的內(nèi)在驅(qū)動機制，而且也很好地說明了異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑析氫反應的活性起源。

為了證明理論預測的精準性，他們利用熔鹽法首次構(gòu)建了相比例可調(diào)節(jié)的Os-OsSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑，并結(jié)合電化學性能測試確定了電催化劑的構(gòu)效關系。所構(gòu)建的Os-OsSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)在酸性和堿性介質(zhì)中驅(qū)動10 mA cm-2的電流密度分別只需26和23 mV的過電位，表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)Pt催化劑的析氫反應活性，而且Os-OsSe?和商用RuO?（釕價格僅高于鋨）組裝而成的全水解裝置在太陽能的驅(qū)動下實現(xiàn)了有效產(chǎn)氫。

該工作深入解析了異質(zhì)界面引起的電子轉(zhuǎn)移和電荷平衡效應的內(nèi)在驅(qū)動機制，并據(jù)此提出了電催化劑的電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化策略，而且還進一步豐富了鉑族金屬催化劑的研究體系。今后，Os作為Pt族最具有價格競爭優(yōu)勢的成員無疑將會倍受關注。研究成果對電催化機制及其他催化材料的設計與構(gòu)筑具有重要的啟示意義。該項研究獲得了國家自然科學基金（No. 22075223, No. 22179104）等項目的支持。

論文鏈接：Work-function-induced Interfacial Built-in Electric Fields in Os-OsSe? Heterostructures for Active Acidic and Alkaline Hydrogen Evolution

https://doi.org/10.1002/anie.202208642

參考資料：http://news.whut.edu.cn/xsdt/202207/t20220725_882489.shtml

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