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烯烴是工業(yè)上重要的化工原料，主要包括低碳烯烴（乙烯、丙烯和丁烯）和長鏈烯烴，由合成氣（CO+H₂）經(jīng)費(fèi)托合成路線制備烯烴的過程（Fisher-Tropsch synthesis to olefins）通常稱為FTO過程，其中鐵基催化劑是最常見的FTO催化劑，通常在320℃以上的高溫情況下進(jìn)行。當(dāng)反應(yīng)溫度低于300℃時(shí)，CO轉(zhuǎn)化率一般都比較低，并且產(chǎn)物碳數(shù)分布寬（C₁到C₂₀₊碳?xì)浠衔铮?/span>

針對傳統(tǒng)鐵基催化劑低溫活性不高和產(chǎn)物分布寬等問題，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了MFI分子篩納米片和鐵基催化劑復(fù)合的催化體系，實(shí)現(xiàn)了鐵基催化劑低溫費(fèi)托高效制低碳烯烴和C₅-C₁₀烯烴（圖1）。在以往報(bào)道中，沸石分子篩通常作為串聯(lián)催化劑提供酸中心參與反應(yīng)，例如裂化、芳構(gòu)化、異構(gòu)化和碳碳鍵偶聯(lián)過程。而在該研究中發(fā)現(xiàn)，即使采用純硅MFI分子篩納米片（不含酸位點(diǎn)，即沒有“催化活性”），在低溫（260℃）條件下同樣能大幅提高鐵基催化劑的催化活性（CO轉(zhuǎn)化率82.6%），并且得到高優(yōu)異的C5-C10阿爾法烯烴選擇性（烯烴選擇性74.0%，其中81.7%的C4+烯烴為阿爾法烯烴）。相同條件下，不加沸石分子篩的Na-FeCx催化劑CO轉(zhuǎn)化率不到2%（圖2）。

圖1. 物理混合分子篩助劑加快烯烴分子脫附促進(jìn)FTO反應(yīng)過程示意圖

圖2. Na-FeCx/分子篩催化劑性能評價(jià)

為了深入理解這個(gè)過程，研究人員進(jìn)行了理論模擬進(jìn)一步了解烯烴分子在Na-FeCx表面的吸附和擴(kuò)散行為（圖3）。通過分子動力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)分子篩的存在使得烯烴分子的解吸-再吸附平衡發(fā)生了改變，拉動反應(yīng)的正向進(jìn)行。均方位移（MSD）的斜率值定量測定了乙烯分子在不同層數(shù)的分子篩晶體中的擴(kuò)散系數(shù)（Ds）。結(jié)果表明分子篩晶體越薄，烯烴分子在分子篩孔道中停留時(shí)間越短，越有利于連續(xù)快速地轉(zhuǎn)移烯烴分子，從而提高反應(yīng)活性，形成更多的烯烴產(chǎn)物。

圖3. （a）烯烴分子從Na-FeCx表面經(jīng)不同區(qū)域擴(kuò)散到沸石孔道中的示意圖，（b）分子動力學(xué)(Molecular Dynamics, MD)模擬，（c）乙烯分子在不同層數(shù)的分子篩晶體中的擴(kuò)散系數(shù)測定

研究人員通過混合適當(dāng)?shù)姆肿雍Y材料使得Na-FeCx催化劑在FTO過程中展現(xiàn)出高效的低溫催化活性，并且優(yōu)化了產(chǎn)物分布。本工作報(bào)道的碳化鐵和分子篩復(fù)合催化體系和以往文獻(xiàn)報(bào)道的金屬/金屬氧化物+分子篩體系有本質(zhì)的區(qū)別。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論研究表明，分子篩并不是作為酸催化劑，而是改變了烯烴分子在碳化鐵表面的解吸-再吸附平衡，合理控制分子篩的形貌和孔道環(huán)境可以加快烯烴分子從Na-FeCx表面脫附，這一特性有利于合成氣在Na-FeCx表面持續(xù)高效地進(jìn)行。該工作提出的催化劑體系將為合成氣轉(zhuǎn)化過程提供新的多相催化劑設(shè)計(jì)思路。

此外，浙江大學(xué)陽永榮教授和廖祖維教授對本工作的工藝流程設(shè)計(jì)提供了幫助。