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圖1. 連續(xù)轉(zhuǎn)動(dòng)化學(xué)能驅(qū)動(dòng)分子馬達(dá)工作原理

在自然界中，眾多復(fù)雜的分子機(jī)器參與生物體的各個(gè)過(guò)程，其中分子馬達(dá)發(fā)揮著獨(dú)特且重要的作用，比如ATP合成酶以及細(xì)菌鞭毛。人造分子馬達(dá)作為能量轉(zhuǎn)換裝置在納米運(yùn)輸、分子泵、智能材料、信息儲(chǔ)存以及生物醫(yī)療等方面有重要應(yīng)用前景。2016年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)授予在“分子機(jī)器”領(lǐng)域做出卓越貢獻(xiàn)的三位科學(xué)家。目前，光驅(qū)動(dòng)分子馬達(dá)在性能與機(jī)理方面有著較為深入的研究，并成功應(yīng)用于選擇性催化、分子肌肉和刺激響應(yīng)性材料等領(lǐng)域。然而，化學(xué)能分子馬達(dá)的設(shè)計(jì)合成難度、單向性和能量利用率等因素導(dǎo)致了研究進(jìn)展緩慢。生物系統(tǒng)主要利用化學(xué)能驅(qū)動(dòng)分子馬達(dá)，使體系達(dá)到遠(yuǎn)離平衡態(tài)并實(shí)現(xiàn)相關(guān)功能，因此設(shè)計(jì)并研究化學(xué)能驅(qū)動(dòng)的分子馬達(dá)有著重大的意義。此外，如何模仿天然分子馬達(dá)設(shè)計(jì)合成可連續(xù)單向轉(zhuǎn)動(dòng)分子馬達(dá)依然是科學(xué)界的難題且存在巨大挑戰(zhàn)。

趙德鵬教授課題組致力于催化合成藥物分子與后修飾（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1340; Nat. Commun., 2021, 12, 4342; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 10.1002/anie.202208089）以及化學(xué)能分子馬達(dá)的研究。在分子馬達(dá)方面，該團(tuán)隊(duì)首次提出基于動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵和聯(lián)苯結(jié)構(gòu)的分子馬達(dá)系統(tǒng)。該分子馬達(dá)體系主要以高立體選擇性的內(nèi)酯環(huán)的打開(kāi)-關(guān)閉為循環(huán)，利用正交保護(hù)基策略，以縮合劑為燃料實(shí)現(xiàn)了圍繞聯(lián)苯C-C單鍵的360°的單向旋轉(zhuǎn)，實(shí)現(xiàn)了在化學(xué)能驅(qū)動(dòng)條件下方向的精準(zhǔn)控制（Chem. 2020, 6, 1-10）。

然而合成與自然界ATP合成酶類似的連續(xù)轉(zhuǎn)動(dòng)分子馬達(dá)一直是團(tuán)隊(duì)的目標(biāo)，經(jīng)過(guò)五年的不斷探索與創(chuàng)新，團(tuán)隊(duì)終于取得了重大突破。該課題主要存在以下挑戰(zhàn)：1. 在轉(zhuǎn)動(dòng)的各個(gè)過(guò)程中，每一個(gè)過(guò)程都需要保證較高的單向性，且需要避免因?yàn)椴祭蔬\(yùn)動(dòng)導(dǎo)致的單向性降低。2. 為了保證馬達(dá)轉(zhuǎn)動(dòng)的連續(xù)性，因此必須放棄正交保護(hù)基策略，而通過(guò)構(gòu)象控制實(shí)現(xiàn)環(huán)化過(guò)程的自主選擇性。3. 必須在同一個(gè)體系，使得關(guān)環(huán)-翻轉(zhuǎn)-開(kāi)環(huán)這一系列過(guò)程發(fā)生且具有相近的反應(yīng)速率。4. 化學(xué)燃料和馬達(dá)反應(yīng)速率應(yīng)遠(yuǎn)高于燃料自身水解速率，降低背景反應(yīng)保證高燃料利用率。在最新報(bào)道中，設(shè)計(jì)合成的新型分子馬達(dá)的聯(lián)苯骨架側(cè)鏈具有雙手性中心，分別用于調(diào)控環(huán)化單向性以及環(huán)翻轉(zhuǎn)單向性。利用該分子馬達(dá)的特性，結(jié)合動(dòng)態(tài)動(dòng)力學(xué)水解的原理，以及進(jìn)一步對(duì)分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化和動(dòng)力學(xué)參數(shù)匹配，分子馬達(dá)在溶液中實(shí)現(xiàn)了高單向性連續(xù)旋轉(zhuǎn)（順時(shí)針/逆時(shí)針=8.8*105/1）。單向持續(xù)旋轉(zhuǎn)過(guò)程通過(guò)單晶XRD、核磁、圓二色譜，以及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)監(jiān)測(cè)等手段進(jìn)行了驗(yàn)證。

該工作不僅是世界首例高單向性連續(xù)轉(zhuǎn)動(dòng)的化學(xué)能分子馬達(dá)，為人工分子馬達(dá)和分子機(jī)器研發(fā)提供了重要的理論支持和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，還將為智能材料和藥物化學(xué)中生物活性分子發(fā)現(xiàn)提供物質(zhì)基礎(chǔ)。通過(guò)輸入化學(xué)能，分子的構(gòu)像以及手性發(fā)生可控變化以及定向運(yùn)動(dòng)，這將對(duì)分子識(shí)別、藥物靶點(diǎn)研究、生物活性調(diào)控以及后續(xù)智能藥物開(kāi)發(fā)提供重要理論基礎(chǔ)和研究方向。

圖2. 趙德鵬教授課題組成員合影

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05033-0