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金屬氮化物被認為是氮氣活化及轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵中間體。錒系金屬氮化物因其在氮氣活化、小分子活化和核燃料等方面的潛在應用而備受關(guān)注。制備金屬氮化物的有效途徑主要有兩種：1）金屬配合物對氮氣的裂解；2）金屬疊氮化合物的轉(zhuǎn)化（光解、熱解、還原）。而目前已報道的錒系金屬鈾氮化物大多采用鈾配合物對氮氣的裂解及鈾疊氮化合物的還原來制備。通過鈾疊氮化合物的光解合成高價鈾氮化物卻鮮有成功的報道。

作者發(fā)現(xiàn)疊氮橋聯(lián)U-Rh/Ir配合物1a經(jīng)紫外光解2天后可形成五價鈾氮化物2a，其繼續(xù)在紫外光下光解2天，可得到抗磁性六價鈾氮化物3a。與Rh配合物類似，Ir配合物1b也可經(jīng)紫外光解，通過控制光解時間，分別得到五價鈾氮化物2b和六價鈾氮化物3b。六價鈾氮化物3a和3b也可直接由1a和1b分別光解4天和2天得到。表明1的光解反應是一個逐級可控的過程，而五價鈾氮化物2可認為是光解反應生成六價鈾氮化物3的中間體。因過渡金屬的穩(wěn)定化作用，五價鈾氮化物2和六價鈾氮化物3均表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。金屬氮化物經(jīng)質(zhì)子化生成NH₃是N₂還原轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵步驟。因此，作者考察了新合成的鈾氮化物與酸的反應性。他們發(fā)現(xiàn)鈾氮化物2和3與過量鹽酸PyHCl反應，可以以高產(chǎn)率得到NH₄Cl，而鈾疊氮化物1卻不能與酸反應生成NH₄Cl，表明NH₄⁺來源于鈾氮化物2和3中的N^3-單元。作者采用DFT理論計算對鈾氮化物2和3的成鍵進行分析，發(fā)現(xiàn)2和3中U-N-Rh(Ir)之間均存在3c-2e鍵。未配對自旋電子密度進一步證實2和3中金屬鈾中心分別為+5和+6價。 

該研究成果近期發(fā)表在Nature Communications上，第一作者為信曉慶博士，朱從青教授和其理論計算合作者Laurent Maron教授為該論文的通訊作者。該項研究工作得到國家自然科學基金、國家青年拔尖人才項目、國家重點研發(fā)計劃、中央高?；究蒲袠I(yè)務費等經(jīng)費資助。 

全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31582-z

朱從青課題組簡介

朱從青課題組成立于2016年（主頁：http://hysz.nju.edu.cn/zcq/），主要開展(錒系)金屬有機化學、配位化學、小分子活化轉(zhuǎn)化等相關(guān)研究，目前已發(fā)表學術(shù)論文40余篇，近5年以通訊作者在Acc. Chem. Res.、Nat. Chem.、Nat. Commun.、Chem、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、CCS Chem.等期刊發(fā)表論文20余篇。課題組經(jīng)費充裕，每年擬招收2名博士研究生和2名碩士研究生。因研究課題對無水無氧要求較高，目前基本上每位同學配備一臺手套箱。歡迎感興趣的同學直接與朱從青聯(lián)系（zcq@nju.edu.cn）。

參考資料：https://chem.nju.edu.cn/e1/7f/c12639a582015/page.htm