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J Catal. 大連理工大學(xué)梁長海團(tuán)隊在VOCs催化燃燒研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展

來源:大連理工大學(xué)      2022-06-29
導(dǎo)讀:大連理工大學(xué)梁長海教授課題組報道了一種堿土金屬摻雜-刻蝕處理的通用型催化劑合成策略,制備了一系列高活性、穩(wěn)定性的M-Co3O4-Ac(Mg、Ca)催化劑,并研究了其在丙烷完全氧化反應(yīng)中的催化性能和反應(yīng)機(jī)理。相關(guān)論文以“Defect engineering over Co3O4 catalyst for surface lattice oxygen activation and boosted propane total oxidation”為題發(fā)表在Journal of Catalysis 413 (2022) 150-162 (DOI: 10.1016/j.jcat.2022.06.024)上。
揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)是形成PM2.5、臭氧和光化學(xué)煙霧等大氣復(fù)合污染物的重要前軀體,被認(rèn)為是空氣污染的“罪魁禍?zhǔn)住?,?yán)重制約著社會經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展。VOCs排放的綜合整治對于改善空氣質(zhì)量,增強(qiáng)人民群眾的藍(lán)天幸福感至關(guān)重要,也是我國“十四五”規(guī)劃中污染防治工作的重點。催化氧化技術(shù)是是目前最有效、可行的VOCs治理技術(shù)之一,主要是利用催化劑使VOCs在較低溫度下完全氧化成CO2、H2O等無毒或低毒物質(zhì),具有適用范圍廣、去除率高、二次污染小等優(yōu)勢。其中,VOCs催化氧化研究工作的重點在于高效、穩(wěn)定的催化劑的設(shè)計和制備。

基于此,大連理工大學(xué)梁長海教授課題組報道了一種堿土金屬摻雜-刻蝕處理的通用型催化劑合成策略,制備了一系列高活性、穩(wěn)定性的M-Co3O4-Ac(Mg、Ca)催化劑,并研究了其在丙烷完全氧化反應(yīng)中的催化性能和反應(yīng)機(jī)理。

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圖1.催化劑的合成步驟和XRD圖
該工作報道的堿土金屬摻雜-刻蝕策略,能夠有效調(diào)控Co3O4表面缺陷位,激活催化劑的表面晶格氧物種,使合成的Ca-Co3O4-Ac催化劑在丙烷完全氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性,并具有較高的反應(yīng)速率(5.65′10-7 mol g-1 s-1)和TOFs(2.12′10-3 s-1)。此外,堿土金屬摻雜-刻蝕策略還提高了Co3O4的比表面積、低溫氧化還原性和氧流動性。In-situ DRIFT、DFT理論計算和C3H8-TPD/TPSR表征進(jìn)一步揭示摻雜-刻蝕策略誘導(dǎo)產(chǎn)生的活性氧物種促進(jìn)了丙烷在催化劑表面的活化。這項工作加深了對活性氧物種在催化氧化反應(yīng)中作用的理解,為高效VOCs去除鈷基催化劑的設(shè)計提供了切實可行的合成策略,并為其他高活性過渡金屬氧化物催化劑的開發(fā)提供了新思路。

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圖2.丙烷氧化的理論計算分析和反應(yīng)路徑
論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士后朱文軍,通訊作者為大連理工大學(xué)梁長海教授和中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所劉中民院士。研究工作得到了遼寧省“興遼英才計劃”(XLYC1908033)項目和中央高?;究蒲袑m椯Y金(DUT2021TB03)的支持。
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.06.024

參考資料:http://chemeng.dlut.edu.cn/info/1039/11430.htm

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