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盡管Ti-MOF膜在高效氣體分離應用方面潛力巨大，但有關Ti-MOF膜制備的相關研究仍然很少，主要原因是鈦金屬源種類受限和膜材料結構和分離性能間的構效關系仍不甚明確。

基于此，大連理工大學精細化工國家重點實驗室劉毅教授課題組首次以Ti₈(μ₂-O)₈(OOCC₆H₅)₁₆團簇作為鈦金屬源，通過單模微波加熱，在溫和反應條件下經(jīng)三次生長制備了富含骨架配位缺陷的優(yōu)先c-軸取向MIL-125膜，其展現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂/N₂、H₂/N₂和H₂/CH₄分離性能。上述研究工作入選為Angew. Chem. Int. Ed.期刊Hot Paper。

圖1. 以Ti₈Ph簇為鈦源，結合單模微波輔助加熱和三次生長制備富配位缺陷MIL-125膜示意圖

要點1. 以Ti₈(μ₂-O)₈(OOCC₆H₅)₁₆團簇作為MIL-125膜鈦金屬源，不僅降低了反應溫度，還同時增加了骨架內配位缺失數(shù)目，提升了CO₂/N₂吸附選擇性。

要點2. 單模微波加熱與三次生長相結合，促進MIL-125膜沿c-軸方向優(yōu)先外延生長，同時有效降低了膜內晶間隙缺陷數(shù)目，使MIL-125膜更加連續(xù)致密。

圖2. (a-c) MIL-125-TG形貌表征；(d-e) MIL-125-TG氣體分離性能；(g-i) MIL-125-TG氣體分離性能與2008的Robeson上限；(j) MIL-125-TG與原始MOF膜在相同條件下CO₂/N₂分離性能比較。(k-l) MIL-125-TG與原始3D MOF膜在相同條件下H₂/N₂和H₂/CH₄分離性能比較。

要點3. 具有較高骨架內配位缺失數(shù)目的MIL-125膜表現(xiàn)出優(yōu)異和多樣化的氣體分離性能。最優(yōu)條件下制備的MIL-125膜其CO₂/N₂理想選擇性高達38.7，超過了目前相同測試條件下所有多晶MOF膜材料。此外，其H₂/N₂和H₂/CH₄理想選擇性分別達到64.9和40.7，均超越了相應的Robeson氣體分離膜性能上限，在今后實際的氣體分離應用中前景廣闊。

本工作中提出的利用metal-oxo簇合物作為金屬源的新理念，預期將對其它類型的高性能MOF膜制備有一定借鑒意義。

論文信息：

Chen Wang, Yanwei Sun, Libo Li, Rajamani Krishna, Taotao Ji, Sixing Chen, Jiahui Yan, Yi Liu.*

Titanium-Oxo Cluster Assisted Fabrication of a Defect-Rich Ti-MOF Membrane Showing Versatile Gas-Separation Performance (Hot Paper)

Angewandte Chemie International Edition, 2022, e20220366.

文章第一作者為大連理工大學博士研究生王晨，通訊作者為大連理工大學精細化工國家重點實驗室劉毅教授。