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N₂是非常惰性的小分子，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)N₂的活化與轉(zhuǎn)化極具挑戰(zhàn)性。2019年，該團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)具有活性位點(diǎn)為2個(gè)和3個(gè)Ta原子的Ta₃N₃H^?和Ta₃N₃^?團(tuán)簇可以完全活化N₂分子，并生成吸附產(chǎn)物Ta₃N₅H^?和Ta₃N₅^?（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 12592?12600）。在此基礎(chǔ)上，2021年，該團(tuán)隊(duì)提出了金屬-配體活化（MLA）模式，實(shí)現(xiàn)了室溫下由NbH₂^?團(tuán)簇直接偶聯(lián)N₂和CO₂分子制備C?N鍵（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 3490?3496）。同年，該團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn)單金屬陰離子NbB₃O₂^?團(tuán)簇，其在室溫下可以高效轉(zhuǎn)化N₂生成兩種含氮產(chǎn)物B₃N₂O^?/NbO和B₃N₂O₂^?/Nb，并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)反應(yīng)的催化循環(huán)（J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 6313?6319）。今年，該團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了室溫下通過AuNbBO^?氣相團(tuán)簇直接偶聯(lián)N₂和CO₂形成兩個(gè)N?C鍵，進(jìn)一步推廣了MLA模式，并且實(shí)現(xiàn)了通過調(diào)控團(tuán)簇組成進(jìn)而控制產(chǎn)物中含N原子的數(shù)量（J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 492?497）。

圖一：AuNbBO^? 陰離子團(tuán)簇與N₂和H₂順次反應(yīng)示意圖。

在國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃的支持下，我?；瘜W(xué)與化工學(xué)院馬嘉璧副教授團(tuán)隊(duì)在前期的研究基礎(chǔ)上，實(shí)現(xiàn)了四元團(tuán)簇AuNbBO^?陰離子對(duì)N₂和H₂的有效活化，并生成亞氨基（*NH）單元為主、含少量氨基（*NH₂）單元的產(chǎn)物AuNbBON₂H₂^?。在這個(gè)反應(yīng)中，Nb和B原子協(xié)同解離N₂，Au原子作為還原劑促進(jìn)轉(zhuǎn)移活化的N原子，從而進(jìn)行后續(xù)氫化過程；三中心二電子鍵的形成促進(jìn)了N₂活化和N轉(zhuǎn)移。這一研究表明貴金屬協(xié)同的前過渡金屬硼化物團(tuán)簇對(duì)于促進(jìn)N?N鍵和H?H鍵的斷裂有著較高的反應(yīng)性，并且形成了N₂氫化反應(yīng)中重要的中間體，即*NH（或者*NH₂）和*NBO單元。這些研究結(jié)果為設(shè)計(jì)用于N₂和H₂合成NH₃的新型催化劑提供了新的思路。

附作者簡(jiǎn)介：

馬嘉璧，北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院副教授，博士生導(dǎo)師。主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（青年項(xiàng)目）、國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃（培育項(xiàng)目）等。已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Phys. Chem. Lett.等發(fā)表SCI論文40余篇，其中以合作者身份發(fā)表Science一篇。

論文相關(guān)鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c0094

參考資料：http://cce.bit.edu.cn/zhxw/ecd6dea61a224795b74829bbe12f993e.htm