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近日，廈門(mén)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院鄭南峰教授、傅鋼教授與大連化學(xué)物理所楊帆教授（現(xiàn)上?？萍即髮W(xué)）合作，在發(fā)現(xiàn)引入銅可以大幅提升鈀催化炔烴半氫化反應(yīng)性能的基礎(chǔ)上，揭示了銅修飾提升催化活性、選擇性和穩(wěn)定性的三重效應(yīng)及其分子機(jī)制，并通過(guò)在金屬表面構(gòu)筑具有微孔的載體層將金屬-載體界面催化位點(diǎn)從傳統(tǒng)的一維（1D）拓展到二維（2D）。相關(guān)成果以“Atomic overlayer of permeable microporous cuprous oxide on palladium promotes hydrogenation catalysis”為題發(fā)表于《自然-通訊》（Nature Communications, 2022, 13, 2597）。

早在2015年，鄭南峰課題組通過(guò)氫化物輔助的方法在Pd超薄納米片上沉積不同量的Cu制備了系列具不同Cu/Pd比例的Pd@Cu核殼納米片，所合成的雙金屬納米片對(duì)苯乙炔半加氫反應(yīng)具有很好的催化活性和選擇性，同時(shí)也發(fā)現(xiàn)有幾個(gè)“反常”的現(xiàn)象。經(jīng)過(guò)多個(gè)課題組（實(shí)驗(yàn)、理論和表征）7年的通力合作，以單晶表面和納米晶體作為模型催化劑，終于破解了Cu修飾Pd形成的獨(dú)特微觀結(jié)構(gòu)及其同時(shí)提升催化活性、選擇性和穩(wěn)定性的作用機(jī)制。

圖. PdCu@Cu₂O的微觀結(jié)構(gòu)及動(dòng)態(tài)變化

實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，Pd催化劑上Cu修飾具有三重效應(yīng)：1）表層Cu氧化為具有微孔的Cu₂O，與金屬基底構(gòu)成了2D Cu₂O/Pd活性界面；2）苯乙炔與Cu₂O缺陷位相互作用形成的Cu(I)-C≡CPh配合物穩(wěn)定了2D Cu₂O/Pd界面；3）內(nèi)層的Cu(0)與Pd合金化，削弱了氫原子的吸附，提升了加氫催化活性。這種獨(dú)特的2D Cu₂O/Pd界面，顯著提升了選擇加氫反應(yīng)的活性、選擇性和穩(wěn)定性，為金屬/載體界面調(diào)控提供了一個(gè)新的維度。在相關(guān)催化機(jī)理認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)商業(yè)的Pd/C催化劑進(jìn)行Cu沉積、空氣氧化和苯乙炔表面配位處理等步驟，成功制備了對(duì)炔類化合物半加氫有優(yōu)越選擇性和活性的PdCu@Cu₂O-C≡CPh/C實(shí)用型催化劑。

該工作在鄭南峰教授、傅鋼教授和楊帆教授的共同指導(dǎo)下完成。其中，實(shí)驗(yàn)部分主要由我院博士后劉錕隆完成，理論計(jì)算部分由博士后江麗芝（現(xiàn)為福建師范大學(xué)海峽柔性電子（未來(lái)科技）研究院副教授）完成，STM部分由大連化物所黃武根博士完成，拉曼譜學(xué)分析由我院李劍鋒教授課題組完成。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、“科學(xué)探索獎(jiǎng)”和中國(guó)博士后科學(xué)基金的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30327-2