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廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院田中群院士團(tuán)隊吳德印教授、周劍章副教授在等離激元介導(dǎo)光電化學(xué)反應(yīng)的研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果“Plasmonic Photoelectrochemical Coupling Reactions of para-Aminobenzoic Acid on Nanostructured Gold Electrodes”發(fā)表于《美國化學(xué)會志》 (J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 3821-3832. DOI: 10.1021/jacs.1c10447)。

納米金電極的表面等離激元，通過將入射光匯聚至納米尺度、激發(fā)高能載流子的方式，增強(qiáng)拉曼散射效應(yīng)并催化化學(xué)反應(yīng)。針對“等離激元介導(dǎo)光電化學(xué)反應(yīng)的機(jī)理和選擇性”這一關(guān)鍵科學(xué)問題，該工作以對氨基苯甲酸（PABA）為研究對象，通過電化學(xué)原位表面增強(qiáng)拉曼光譜（EC-SERS）等方法，結(jié)合多尺度理論化學(xué)模型，闡明了PABA在納米結(jié)構(gòu)金電極表面的等離激元光電化學(xué)氧化偶聯(lián)反應(yīng)過程。

    在光照激發(fā)和氧化電位下，PABA首先與光生熱空穴作用生成陽離子自由基，后續(xù)反應(yīng)則與溶劑和pH等因素有關(guān)。在水電解質(zhì)溶液中，氧化偶聯(lián)產(chǎn)物為頭-頭偶聯(lián)產(chǎn)物，p, p’-偶氮二苯甲酸鹽（ADBA），和頭-尾偶聯(lián)產(chǎn)物，4-[(4-亞胺-2,5-環(huán)己二烯-2-亞基)氨基]苯甲酸（ICBA）。在pH值低的酸性條件下，反應(yīng)主要產(chǎn)物為ADBA，而在pH值高的堿性條件下，反應(yīng)主要產(chǎn)物為ICBA。在非水有機(jī)溶劑中，觀測到PABA發(fā)生脫羧偶聯(lián)反應(yīng)，生成氧化態(tài)聯(lián)苯胺（BZOX）。為深入闡釋反應(yīng)機(jī)理，研究組結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算和循環(huán)伏安法、質(zhì)譜、EC-SERS、電化學(xué)原位紫外-可見光譜等多種實驗方法，確定了金納米結(jié)構(gòu)電極表面反應(yīng)產(chǎn)物及其相關(guān)中間體，并結(jié)合電極過程反應(yīng)動力學(xué)模型，數(shù)值擬合循環(huán)伏安圖，確定重要動力學(xué)參數(shù)；對等離激元催化條件下的偶氮鍵、碳氮鍵及碳碳鍵等化學(xué)鍵的形成過程，給出了更清晰的認(rèn)識，為調(diào)控等離激元光電催化反應(yīng)的選擇性提供了新的思路。

該研究在田中群教授、吳德印教授和周劍章副教授指導(dǎo)下完成，主要的實驗和理論工作由我院博士后Rajkumar Devasenathipathy、2018級博士生王家正和2021級博士生肖遠(yuǎn)輝同學(xué)完成，Karuppasamy Kohila Rani、林建德、張益妙、戰(zhàn)超等參與了論文的研究工作。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c10447