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郭新聞教授團(tuán)隊在超薄ZSM-5納米片合成領(lǐng)域取得新進(jìn)展

ZSM-5沸石分子篩以其優(yōu)異的催化性能、選擇性吸附性能，同時具有熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)點，被廣泛用于催化反應(yīng)，吸附材料以及分離膜材料中。雖然3D ZSM-5沸石的研究與應(yīng)用已相當(dāng)成熟，但仍無法滿足人們的需求。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)ZSM-5分子篩的直孔道長度低于 50 nm 時，擴散限制的影響將顯著減輕，因此實現(xiàn)擴散性、活性以及穩(wěn)定性同步提高的2D ZSM-5納米片的制備逐漸成為國內(nèi)外研究的熱點。盡管研究者們已經(jīng)報道了很多關(guān)于ZSM-5納米片的制備方法，但如何高效合成b軸厚度小于50 nm的超薄納米片并精確控制其厚度和縱橫比仍然存在很大的挑戰(zhàn)。

超薄ZSM-5納米片的生長機理

基于上述問題，大連理工大學(xué)郭新聞教授課題組，與香港中文大學(xué)宋春山教授、大連化學(xué)物理研究所劉偉研究員等課題組合作，在Chemistry of Materials（影響因子為9.811）發(fā)表題為“Tailored Synthesis of ZSM-5 Nanosheets with Controllableb-Axis Thickness and Aspect Ratio: Strategy and Growth Mechanism”的研究論文。該工作報道了一種簡便的合成策略，協(xié)同晶種誘導(dǎo)法與礦化劑輔助法一步合成出b 軸厚度為 20 nm 的 ZSM-5 納米片。通過調(diào)控晶種加入量及老化條件，在實現(xiàn)對納米片b 軸厚度和縱橫比精確控制的同時，可將晶化時間縮短至僅3h，大大節(jié)約了成本。其短的直孔道促進(jìn)了分子在微孔中的擴散并提高了酸性位點的可接近性，在正庚烷裂解反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，預(yù)計不同厚度和縱橫比的納米片可廣泛用于受擴散限制的催化反應(yīng)以及缺陷較少的沸石膜的制備中。此外，本文還系統(tǒng)地解釋了晶種和氟化銨在納米片生長過程中的重要作用，并結(jié)合實驗驗證了ZSM-5納米片有趣的生長過程，從而直觀地了解納米片的生長機制，該策略為研究其他拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)沸石納米片的合成提供了思路。

具有不同厚度的ZSM-5納米片的電鏡表征

ZSM-5納米片有趣的生長過程

論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士生張嘉興，共同通訊作者為化工學(xué)院張安峰副教授、郭新聞教授和香港中文大學(xué)宋春山教授。工作得到了國家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才”計劃高水平創(chuàng)新團(tuán)隊等資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00001

郭新聞教授團(tuán)隊在結(jié)晶型三維自組裝氮化碳光解水制氫取得新進(jìn)展

光解水制氫反應(yīng)是一種理想的太陽能到化學(xué)能轉(zhuǎn)化途徑，開發(fā)高效的光催化劑是提高太陽能轉(zhuǎn)換效率的關(guān)鍵。近年來，聚合物氮化碳（PCN）納米片因具有較高的比表面積和高效的光生載流子傳輸路徑等優(yōu)點，被廣泛應(yīng)用于各種光催化反應(yīng)。目前，主要采用剝離法制備PCN納米片，但由于經(jīng)受過較強的化學(xué)剝離和物理剝離過程，該方法制備的PCN納米片結(jié)晶性較差，表面富含缺陷，導(dǎo)致光催化性能提升受限。通過在PCN聚合過程中添加低熔點共熔鹽可以合成結(jié)晶型PCN材料，但該方法一般只能合成塊體狀PCN，仍然需要進(jìn)一步超聲剝離才能得到結(jié)晶性較好的PCN納米片。更重要的是，由于納米限域效應(yīng)，上述合成的PCN納米片都存在一個公開的缺陷：吸收邊藍(lán)移，導(dǎo)致可見光捕獲能力降低?？傊?，采用現(xiàn)有方法合成的PCN納米片一般只能優(yōu)化某一方面的性能，很難實現(xiàn)對光催化反應(yīng)中三個關(guān)鍵過程（光吸收、電荷分離、表面反應(yīng)）的協(xié)同優(yōu)化，導(dǎo)致光催化性能提升受限。因此，急需發(fā)展一種新的合成策略制備高性能PCN納米片光催化材料。

近日，大連理工大學(xué)化工學(xué)院郭新聞教授研究團(tuán)隊采用中間體誘導(dǎo)策略，成功制備出了結(jié)晶型自組裝（CFSA）PCN納米片。CFSA結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)為連續(xù)的三維（3D）網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，由彎曲的小納米片二級單元相互連接組成，同時富含褶皺以及豐富的產(chǎn)氫活性位點。3D CFSAPCN納米片獨特的結(jié)構(gòu)特性使其同時具有擴張的π電子體系和部分扭曲的七嗪基結(jié)構(gòu)，不僅增強了PCN材料固有的π → π*電子躍遷，而且激發(fā)了n → π*電子躍遷，極大地增強了可見光吸收。同時，3D CFSA結(jié)構(gòu)中結(jié)晶型的小尺寸納米片二級單元具有同時縮短的體相和面內(nèi)載流子傳輸路徑，增強了光生載流子的分離效率和傳輸速率。借助原位XRD、核磁、熱重等表征手段詳細(xì)研究了中間體誘導(dǎo)策略的作用機制，發(fā)現(xiàn)在350度預(yù)聚合得到的中間體具有最合適的聚合度以及再聚合能力，可以在高溫?zé)峤怆A段誘導(dǎo)納米片二級單元自組裝形成最佳的3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)（U300-670），該樣品具有最優(yōu)的3D CFSA結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，應(yīng)用在常壓可見光分解水制氫反應(yīng)表現(xiàn)出14665μmol g^?1 h^?1的產(chǎn)氫速率（Pt 1.1 wt%），遠(yuǎn)高于原始塊體PCN和PCN納米片的產(chǎn)氫性能。

該工作構(gòu)建的3D CFSA PCN納米片同時具有豐富的活性位點、增強的可見光吸收以及高效的載流子分離和傳輸效率，解決了現(xiàn)有合成方法制備的PCN納米片存在的缺陷，實現(xiàn)了對光催化反應(yīng)中三個關(guān)鍵過程（光吸收、電荷分離、表面反應(yīng)）的協(xié)同優(yōu)化，最終提高了PCN的產(chǎn)氫活性，為新型高性能PCN基光催化材料的制備提供了一種新策略。

相關(guān)成果以研究論文的形式發(fā)表于國際期刊Applied Catalysis B: Environmental（影響因子19.503）（Intermediate-induced repolymerization for constructing self-assembly architecture: Red crystalline carbon nitride nanosheets for notable hydrogen evolution）。文章第一作者是大連理工大學(xué)化工學(xué)院博士后安素峰，通訊作者為郭新聞教授和侯軍剛教授。大連理工大學(xué)為第一單位，以上工作得到國家自然科學(xué)基金項目和遼寧興遼英才計劃高水平創(chuàng)新團(tuán)隊的支持。

（文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121323）