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近日，前沿交叉科學(xué)青島研究院分子科學(xué)與工程研究院鄧偉僑教授團(tuán)隊(duì)在常溫常壓CO₂加氫制甲酸反應(yīng)中取得重要進(jìn)展，利用多孔材料孔富集效應(yīng)和雙單原子協(xié)同催化效應(yīng)首次實(shí)現(xiàn)了異相催化劑常溫常壓CO₂加氫制甲酸。相關(guān)研究成果以“Ambient Hydrogenation of Carbon Dioxide into Liquid Fuel by a Heterogeneous Synergetic Dual Single-Atom Catalyst”為題發(fā)表在Cell子刊Cell Reports Physical Science雜志上。山東大學(xué)是該論文的第一完成單位和通訊單位，前沿交叉科學(xué)青島研究院助理研究員任國慶和2021級博士生孫吉?jiǎng)P為該論文共同第一作者，鄧偉僑教授和孫磊研究員為該論文的共同通訊作者。

近年來，隨著化石能源的過度開采和使用，大氣中CO₂濃度逐年增加并不斷刷新記錄，其所產(chǎn)生的溫室效應(yīng)對地球的生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生巨大威脅。通過化學(xué)固定的手段將CO₂轉(zhuǎn)化為能源燃料或化學(xué)品是緩解全球溫室效應(yīng)和能源危機(jī)的重要途徑，具有“一石二鳥”的作用。然而目前的CO₂轉(zhuǎn)化過程受限于催化劑的催化活性，往往需要使用高溫、高壓等苛刻條件，從而引起高昂的操作成本和額外的能源消耗。設(shè)計(jì)開發(fā)可在常溫常壓下工作的高效催化劑，將為降低CO₂資源化利用能耗和成本提供一條可行的途徑。

圖一：催化劑活性金屬性能理論篩選與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

本工作針對CO₂加氫制甲酸反應(yīng)，結(jié)合理論預(yù)測和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的手段，構(gòu)筑了一種共價(jià)三嗪框架材料（2,6-DCP-CTF）負(fù)載的雙單原子Pd催化劑，首次實(shí)現(xiàn)了異相催化劑常溫常壓CO₂加氫制甲酸。研究人員首先利用理論模擬研究共價(jià)三嗪框架材料（2,6-DCP-CTF）負(fù)載的7種貴金屬（Os、Ru、Ir、Rh、Au、Pt、Pd）單原子催化CO₂加氫制甲酸的性能，發(fā)現(xiàn)Pd₁/CTF為催化CO₂加氫制甲酸反應(yīng)的最優(yōu)催化劑并得到實(shí)驗(yàn)證實(shí)（如圖1所示）。基于Pd₁/CTF催化劑，研究人員對催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)一步優(yōu)化。通過理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，雙Pd原子中心較Pd單原子中心對CO₂加氫反應(yīng)表現(xiàn)出更低的反應(yīng)能壘，即雙Pd原子物種是催化CO₂加氫制甲酸的高活性中心。

圖二：Pd₂/CTF催化劑結(jié)構(gòu)表征及催化性能評價(jià)

基于上述認(rèn)知，研究人員制備了2,6-DCP-CTF負(fù)載的雙單原子Pd催化材料（Pd₂/CTF）并對其催化CO₂常溫常壓加氫制甲酸反應(yīng)性能進(jìn)行了評價(jià)。結(jié)果表明，Pd₂/CTF在常溫常壓下可高效催化該反應(yīng)，催化劑的轉(zhuǎn)化頻率（TOF值）高達(dá)13.46 h^-1。（圖2）該成果首次報(bào)道了異相催化劑常溫常壓下催化CO₂加氫制甲酸，為今后低能耗CO₂資源化利用提供了一條可行思路。

上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、山東大學(xué)基礎(chǔ)研究基金的支持。

原文鏈接：https://www.cell.com/cell-reports-physical-science/fulltext/S2666-3864(21)00435-5