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在一些經(jīng)典的電化學(xué)教科書中，通常用Gouy-Chapman-Stern（G-C-S）理論模型來描述宏觀尺度下電極/溶液界面的電勢分布。G-C-S模型指出電極/溶液界面電勢的大小受溶液溫度、施加電壓、電解質(zhì)種類及濃度等因素共同影響。納米電化學(xué)的核心問題之一是測量界面的微觀化，進而探索和調(diào)控納米尺度下電荷傳輸和物質(zhì)傳遞過程。但是，微觀化引起的電化學(xué)限域和界面尺度效應(yīng)將會隨之顯現(xiàn)，G-C-S經(jīng)典理論模型是否依然可被用于描述微/納尺度電極界面電勢的分布呢？

圖1.單個銀納米顆粒在超微電極限域界面上的動態(tài)“感受”電勢范圍

南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院龍億濤課題組一直聚焦基于限域微/納電極界面的單個體電化學(xué)研究。為了解決上述問題，研究人員設(shè)想能否以隨機運動的金屬納米顆粒為“探針”，探測限域界面的動態(tài)電勢分布。通過不斷深挖多年來建立的單個納米顆粒與超微電極隨機碰撞電化學(xué)過程反應(yīng)機制(Nat. Commun., 2020, 11, 2301; Chem. Eur. J., 2021, 27, 11799. https://mp.weixin.qq.com/s/seJEst7iDtye0Bssey4ruw），利用課題組發(fā)展的高帶寬、弱電流電化學(xué)測量系統(tǒng)，獲得了高通量單顆粒瞬態(tài)法拉第電流信號，建立起銀納米顆粒在金超微電極界面的電子隧穿模型體系（圖1）。

圖2. M-S-MNP模型的幾何示意圖 

首先從微觀電子隧穿Simmons模型入手，經(jīng)過幾何校正，推導(dǎo)出單個銀納米顆粒隨機碰撞電化學(xué)過程中隧穿電流數(shù)學(xué)表達式。進一步，結(jié)合宏觀電極過程動力學(xué)Butler-Volmer方程，推導(dǎo)出用于描述單個銀納米顆粒“感受”電勢與其幾何尺寸關(guān)系的Metal-Solution-Metal Nanoparticle（M-S-MNP）理論模型（圖2）。根據(jù)M-S-MNP模型，結(jié)合密度泛函理論計算，確定體系中的隧穿能壘，解析出三維隨機碰撞電化學(xué)過程中，銀納米顆粒在限域電極界面處的動態(tài)“感受”電勢范圍（圖3a），揭示了“感受”電勢受納米顆粒尺寸的影響趨勢（圖3b, 3c）。

圖3. 微/納尺度電極界面電勢的“納米顆粒尺寸效應(yīng)”

隨后為了驗證所提出電化學(xué)模型的合理性與普適性，通過實驗改變銀納米顆粒表面自組裝烷烴分子的鏈長度，調(diào)節(jié)界面電子隧穿層厚度，進而控制單個納米顆粒的“感受”電勢范圍（圖4a, 單個銀納米顆粒隨機碰撞電化學(xué)的瞬態(tài)電流信號。圖4b, 瞬態(tài)電流信號放大圖）。利用電化學(xué)高通量數(shù)據(jù)處理軟件對銀納米顆粒隨機碰撞信號進行大樣本統(tǒng)計分析，獲得單顆粒隧穿電流大小隨烷烴分子的鏈長度改變的變化趨勢，此趨勢與M-S-MNP動態(tài)“感受”電勢模型的變化趨勢相吻合。根據(jù)這一修正模型，可實現(xiàn)對限域可控化學(xué)（Confinement Controlled Chemistry）過程中電子轉(zhuǎn)移的定量化，有望達到納米尺度下電化學(xué)過程的精準控制。

圖4. 單個銀納米顆粒隨機碰撞電化學(xué)的瞬態(tài)電流信號 

相關(guān)成果以“Understanding the Dynamic Potential Distribution at the Electrode Interface by Stochastic Collision Electrochemistry”為題，發(fā)表于《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society. DOI: 10.1021/jacs.1c02588）。南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的蘆思珉博士，彭岳一博士（現(xiàn)任職于湖南師范大學(xué)）與陳建富副研究員（華東理工大學(xué)）為論文的共同第一作者。論文的理論模擬部分得到了英國貝爾法斯特女王大學(xué)胡培君院士和華東理工大學(xué)王海豐教授的支持和幫助。此項研究得到了國家自然科學(xué)基金重大項目、國家自然基金青年科學(xué)基金項目、中國博士后科學(xué)基金等經(jīng)費資助。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c02588