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1952年，計(jì)算機(jī)科學(xué)與人工智能之父圖靈提出：某些重復(fù)的自然圖案可能是由兩種特定物質(zhì)（分子、細(xì)胞等）通過(guò)“反應(yīng)-擴(kuò)散”的過(guò)程相互作用產(chǎn)生。在該系統(tǒng)中，一種物質(zhì)促進(jìn)反應(yīng)的發(fā)生（激活劑），另一種物質(zhì)抑制反應(yīng)的進(jìn)行（抑制劑），兩者相遇后反應(yīng)擴(kuò)散。在均相體系中一般不會(huì)產(chǎn)生圖案，但當(dāng)兩者的擴(kuò)散系數(shù)差異達(dá)到一定程度時(shí)，激活劑和抑制劑這兩種物質(zhì)之間的高擴(kuò)散比會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)失穩(wěn)，誘導(dǎo)周期性復(fù)雜圖案的形成。

“圖靈結(jié)構(gòu)”在自然界中廣泛存在。例如：斑馬、海魚(yú)、河豚、貝殼體表的圖紋、風(fēng)中黃沙波紋、蕨類植物葉片、向日葵葉序和小鼠的毛囊間距乃至毛發(fā)的密度等均為“反應(yīng)-擴(kuò)散”的結(jié)果（圖1）。然而，在化學(xué)體系中構(gòu)建圖靈結(jié)構(gòu)難度很大，這主要是因?yàn)樵诖蟛糠只瘜W(xué)系統(tǒng)中，物質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)差異性小，不滿足圖靈結(jié)構(gòu)形成的要求，即激活劑的擴(kuò)散速度要比抑制劑小許多。直到上世紀(jì)90年代，法國(guó)科學(xué)家才基于“反應(yīng)-擴(kuò)散”機(jī)理在“亞氯酸鹽—碘—丙二酸反應(yīng)”中構(gòu)建出圖靈圖案。

圖1.自然界中各種圖靈圖案：（a）河豚，（b）斑馬，（c）貝殼。

圖片來(lái)自網(wǎng)絡(luò)。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授研究組利用“反應(yīng)-擴(kuò)散”的機(jī)制，首次實(shí)現(xiàn)了在無(wú)機(jī)過(guò)渡金屬硫族化合物上圖靈結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑。在二乙烯三胺(DETA)與水的二元溶液中，Ag+會(huì)和DETA發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)形成Ag(DETA)+，其擴(kuò)散系數(shù)為3.518×10-6cm2s-1。同時(shí)，Co2+從二硒化鈷（CoSe2）納米帶表面溢出，其擴(kuò)散系數(shù)為2.317×10-7cm2s-1。因此，在該系統(tǒng)中，Ag(DETA)+是抑制劑而Co2+是激活劑?？焖贁U(kuò)散的Ag(DETA)+到達(dá)CoSe2表面的能斯特層（Nernst layer）時(shí)，與擴(kuò)散到CoSe2表面的激活劑Co2+發(fā)生作用，最終在CoSe2表面形成復(fù)雜美麗的Ag2Se圖靈圖案（圖2）。相關(guān)研究成果以“An Efficient Turing-Type Ag2Se-CoSe2Multi-Interfacial Oxygen-Evolving Electrocatalyst”為題發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》雜志上（Angew. Chem. Int. Ed.2021, 60,doi.org/10.1002/anie.202017016），并被選為Hot Paper和Back Cover（圖3）。論文的共同第一作者為中科大博士研究生張曉隆和楊朋朋。

圖2.“反應(yīng)-擴(kuò)散”過(guò)程驅(qū)動(dòng)復(fù)雜無(wú)機(jī)“圖靈”結(jié)構(gòu)形成。

圖3.該工作被選為Back Cover論文。

研究發(fā)現(xiàn)，這種多界面的圖靈結(jié)構(gòu)Ag2Se-CoSe2材料是一種高效的氧氣進(jìn)化（OER）電催化劑，僅需要221 mV的過(guò)電壓即可實(shí)現(xiàn)10 mA cm-2的產(chǎn)氧電流密度，其陽(yáng)極析氧效率為84.5%。實(shí)驗(yàn)表明，Ag2Se-CoSe2的OER活性與圖靈結(jié)構(gòu)的界面長(zhǎng)度呈線性相關(guān)，豐富的界面結(jié)構(gòu)和界面結(jié)構(gòu)處優(yōu)化的OER中間體吸附能是其高活性的主要原因。

該研究運(yùn)用“反應(yīng)-擴(kuò)散”理論，首次在無(wú)機(jī)納米結(jié)構(gòu)材料上構(gòu)筑復(fù)雜的圖靈結(jié)構(gòu)，同時(shí)為設(shè)計(jì)更高性能的廉價(jià)催化劑提供新思路。

相關(guān)研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金委、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省重點(diǎn)研究與開(kāi)發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。

參考資料

[1] 中國(guó)科大成功構(gòu)筑無(wú)機(jī)“圖靈結(jié)構(gòu)”催化界面http://news.ustc.edu.cn/info/1055/74228.htm

[2] 論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202017016

[3] 封面鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101543