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乙炔（C₂H₂）是一種非常重要的有機化工基礎(chǔ)原料，但在乙炔生產(chǎn)過程中，通常會產(chǎn)生少量的二氧化碳（CO₂）等雜質(zhì)，因此在應(yīng)用之前需要對乙炔進(jìn)行純化。由于乙炔和二氧化碳的沸點（乙炔沸點189.3 K，二氧化碳沸點194.7 K）、分子尺寸（C₂H₂為3.3 × 3.3 × 5.7 ?³，CO₂為3.2 × 3.3 × 5.4 ?³）非常相近，同時具有相同的動力學(xué)尺寸（3.3 ?），傳統(tǒng)的吸附材料難以有效地對乙炔和二氧化碳的混合物進(jìn)行分離。

趙學(xué)波教授科研團隊根據(jù)乙炔和二氧化碳在孔道中排布方式和吸附位點的不同，以CPL-1為母體結(jié)構(gòu)，發(fā)展了一種全新的吸附位點選擇性占據(jù)方法實現(xiàn)了乙炔二氧化碳混合氣的高效分離。在CPL-1中，C₂H₂分子主要以側(cè)向（side-on）平行的方式吸附在孔道中，而CO₂分子主要以端尾相對（end-on）的方式吸附在孔道中。由于每個晶胞可容納兩個CO₂分子但僅可容納一個C₂H₂分子，CPL-1對C₂H₂/CO₂的分離效率較低。實驗發(fā)現(xiàn)，將氨基（-NH₂）修飾在CPL-1的孔道中之后，CPL-1-NH₂孔道中的氨基成功占據(jù)了CO₂的吸附空間和吸附位點，使CPL-1-NH₂中的每個晶胞最多吸附一個CO₂分子。出人意料地是，修飾的氨基降低了骨架與CO₂分子的吸附結(jié)合能。與此相反，CPL-1-NH₂對乙炔展現(xiàn)了更強的結(jié)合能力，在極低壓力下即可吸附大量乙炔氣體。因此，CPL-1-NH₂展現(xiàn)了極高的C₂H₂/CO₂分離效率，采用理想吸附溶液理論(IAST)模擬計算得到的常溫常壓條件下C₂H₂/CO₂選擇性為119，是文獻(xiàn)中C₂H₂/CO₂分離材料的佼佼者。

通過DFT理論模擬計算發(fā)現(xiàn)，氨基屏蔽了骨架中未配位羧基氧對二氧化碳的吸附作用，導(dǎo)致了骨架與二氧化碳結(jié)合能力的降低。同時，由于乙炔分子與二氧化碳分子存在吸附空間重疊和競爭，乙炔分子一旦優(yōu)先吸附在孔道中，便極難被二氧化碳取代，從而進(jìn)一步地提高了材料對C₂H₂/CO₂的分離能力。此外，為了進(jìn)一步評估CPL-1-NH₂對C₂H₂/CO₂混合氣體的實際分離能力，在常溫常壓條件下進(jìn)行了固定床突破實驗，CO₂迅速突破床層，幾乎沒有停留，而C₂H₂直到28分鐘之后才突破床層，實現(xiàn)了二者的完全分離。在同樣操作條件下，重復(fù)實施了八次C₂H₂/CO₂動態(tài)突破實驗，該團隊新開發(fā)的吸附納孔材料CPL-1-NH₂表現(xiàn)出了非常良好的穩(wěn)定性和優(yōu)異的分離性能。

該項研究成果獲得審稿專家充分肯定，審稿專家一致認(rèn)為該工作報道的吸附位點選擇性占據(jù)方法為實現(xiàn)混合氣體的高效分離提供了一種新策略。

趙學(xué)波教授團隊近年來致力于新能源與新材料等領(lǐng)域的研究，承擔(dān)國家自然科學(xué)基金、山東省重點研發(fā)計劃等各類課題20余項，在JACS、Angew、Advanced Materials、ACS Nano、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B：Environmental、Nano Energy等國際重要期刊發(fā)表了一系列高水平研究成果。

參考資料

【1】中國石油大學(xué)（華東）化學(xué)工程學(xué)院，趙學(xué)波教授科研團隊在氣體分離研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，http://cce.upc.edu.cn/_t84/2020/1109/c2641a321339/page.htm

【2】Yang, L., Yan, L., Wang, Y., Liu, Z., He, J., Fu, Q., Liu, D., Gu, X., Dai, P., Li, L. and Zhao, X. (2020), Adsorption Site Selective Occupation Strategy within a Metal‐Organic Framework for Highly Efficient Sieving Acetylene from Carbon Dioxide. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. doi:10.1002/anie.202013965