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木質(zhì)纖維素及其平臺分子多為富官能團化合物，其轉化路徑多樣且選擇性難控制。木質(zhì)纖維素平臺分子定向轉化高產(chǎn)率制備目標產(chǎn)物是生物質(zhì)利用領域的一大挑戰(zhàn)。王野教授團隊一直致力于生物質(zhì)及其平臺分子選擇性催化轉化方向的研究，發(fā)展了一系列生物質(zhì)轉化利用的新路線和高效催化體系(Nat. Commun. 2013, 4, 2141; ACS Catal. 2014, 4, 2175; Green Chem. 2018, 20, 735；Nat. Catal. 2018, 1, 772; ACS Catal. 2019, 9, 8443; ChemSusChem 2019, 12, 5023; Chem. Soc. Rev. 2020,49, 6198)。光催化可實現(xiàn)溫和條件下的高選擇性化學轉化，近年來光催化生物質(zhì)高值化利用已經(jīng)發(fā)展成為新興研究領域。由于底物的吸附/活化和反應過程均發(fā)生在催化劑表面，因此產(chǎn)物的選擇性一般由催化劑表面性質(zhì)決定。然而當前有關光催化選擇性與半導體光催化劑表面性質(zhì)的認識相對有限。發(fā)展反應路徑可控的生物質(zhì)平臺分子轉化光催化體系對于生物質(zhì)高效利用及高選擇性光催化劑設計均具有重要意義。

王野教授課題組最近研究發(fā)現(xiàn)，廉價、穩(wěn)定且環(huán)境友好的TiO2半導體可高效催化多種木質(zhì)纖維素平臺分子的可控還原轉化。光催化還原產(chǎn)物選擇性強烈依賴于TiO2的暴露晶面。主要暴露銳鈦礦{001}晶面的TiO2對加氫反應有高選擇性，加氫產(chǎn)物的選擇性均大于75%。而主要暴露金紅石{110}晶面的TiO2則可高效催化偶聯(lián)反應，偶聯(lián)產(chǎn)物選擇性高于80%。進一步與程俊教授課題組合作，對反應機理開展了深入研究。理論與實驗研究共同揭示，不同晶面反應過程中原位生成的氧空位濃度差異是決定反應選擇性的關鍵。氧空位可通過與表面反應物之間的相互作用，改變反應物及中間體的分子內(nèi)電荷分布和吸附能，進而調(diào)控產(chǎn)物選擇性。

該論文第一作者為廈門大學化學化工學院2015級博士畢業(yè)生吳雪嬌、2015級博士畢業(yè)生李潔瓊和固體表面物理化學國家重點實驗室謝順吉博士。論文中相關研究工作得到國家自然科學基金(21690082、21972115)等項目的資助。

論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420304241