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傳統(tǒng)的f-f躍遷稀土配合物兼具100%激子利用率和可實(shí)現(xiàn)高色純度紅光、綠光的優(yōu)點(diǎn)，是一類比磷光材料更早應(yīng)用于OLED研究的發(fā)光材料。然而，f-f躍遷本征毫秒級(jí)的激發(fā)態(tài)壽命限制了器件性能的提升，使得多年來(lái)稀土配合物電致發(fā)光研究領(lǐng)域的進(jìn)展非常緩慢。

 圖1. 配合物Ce-1、Ce-2的分子結(jié)構(gòu)和發(fā)光顏色

最近，北京大學(xué)黃春輝課題組合成了兩種具有納秒級(jí)短激發(fā)態(tài)壽命的d-f躍遷稀土鈰(III)配合物Ce-1和Ce-2（圖1），紫外激發(fā)下分別發(fā)射深藍(lán)色和天藍(lán)色光，光致發(fā)光量子產(chǎn)率均超過(guò)90%。經(jīng)過(guò)優(yōu)化，兩種材料在OLED中均實(shí)現(xiàn)了高效藍(lán)色發(fā)光，首次證明了鈰(III)配合物在OLED中具有100%的激子利用率。此外，相較于發(fā)光顏色相近的傳統(tǒng)的磷光銥(III)配合物器件，基于鈰(III)配合物器件的工作穩(wěn)定性提高近70倍。

圖2. 鈰(III)配合物電致發(fā)光機(jī)理

作者認(rèn)為，器件中的配合物可以通過(guò)具有單電子的鈰(III)離子直接俘獲電子和空穴，形成二重態(tài)激子并輻射發(fā)光（圖2），從而繞過(guò)傳統(tǒng)閉殼層發(fā)光材料中自旋統(tǒng)計(jì)限制，實(shí)現(xiàn)高激子利用率的目標(biāo)，而自旋和宇稱允許的d-f躍遷所伴隨的短激發(fā)態(tài)壽命則是器件穩(wěn)定性提高的根源。

考慮到鈰(III)配合物還具有可調(diào)的發(fā)射光譜（d軌道受配體場(chǎng)影響顯著）和較低的原料成本（鈰在地殼中的含量是銥的近60000倍，高于銅），此類發(fā)光材料不僅有希望解決實(shí)際應(yīng)用中高效藍(lán)光OLED存在的難題，同時(shí)還有潛力成為新一代發(fā)光材料應(yīng)用于OLED全色顯示和照明。這些工作對(duì)于實(shí)現(xiàn)我國(guó)稀土資源高價(jià)值利用，發(fā)展具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的OLED發(fā)光材料具有重大意義。

上述深藍(lán)光OLED工作以“Deep-blue organic light-emitting diodes based on a doublet d–f transition cerium(III) complex with 100% exciton utilization efficiency” 為題發(fā)表在Light: Science & Applications雜志。天藍(lán)光OLED工作以 “Efficient rare earth cerium(III) complex with nanosecond d-f emission for blue organic light-emitting diodes”為題發(fā)表在National Science Review雜志。兩篇論文均以北京大學(xué)博士后趙子豐和博士研究生王李玎為共同第一作者，北京大學(xué)劉志偉副教授為通訊作者。相關(guān)工作已經(jīng)申請(qǐng)專利“基于d-f躍遷的電致發(fā)光材料及器件”并獲得授權(quán)（專利號(hào)：201910407555.0）。上述研究受到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、北京市自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后基金的資助。

文章鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41377-020-00395-4

https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwaa193/5898678