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等離激元材料和器件中電場的強度分布是等離激元技術及其應用的重要基礎。雖然針尖增強光譜成像技術的發(fā)展已經實現了亞納米的橫向空間分辨率，并發(fā)現了亞納米級電場的不均勻性，但是迄今人們對電場的縱向場強分布仍然知之甚少。雖然有理論研究表明納腔中的分子具有強烈的自聚焦效應，但人們仍習慣地將分子考慮為均勻介質，并認為等離激元納腔中的場強在縱軸方向是均勻分布的。為此，亟需發(fā)展高空間分辨的方法探測等離激元納腔中的場強分布，實現對等離激元場的全面理解。

鑒于此，李劍鋒教授課題組設計了一種具有~2?空間分辨率的分子尺，利用金單晶基底和殼層隔絕金納米粒子來構筑等離激元納米腔，并通過分子尺的拉曼信號強度，精準地直接表征納米腔中的縱軸方向上高度不均勻的場強分布。中國科學技術大學羅毅教授課題組利用基于量子場論的局域場光譜理論，精確地模擬得到了與實驗相符的等離激元納腔中的場分布，并發(fā)現了因分子自聚焦作用而引起的“等離激元梳”。該工作提供了一種通用有效的定量表征納腔中場強分布的方法，完善了對等離激元學基礎的理解，為超高空間分辨的拉曼光譜成像、光學力調控分子組裝、單分子反應操控提供指導。

該工作是在李劍鋒教授和中國科學技術大學羅毅教授共同指導下完成的。實驗部分主要由李超禹（論文第一作者，已畢業(yè)博士）、溫寶英（在讀博士）、李松波（已畢業(yè)碩士）完成，復旦大學段賽研究員（論文共同第一作者）和陳舒（已畢業(yè)博士）進行了局域場光譜理論計算。謝立強（已畢業(yè)博士）和毛秉偉教授幫助完成了掃描探針顯微鏡實驗。浙江師范大學周小順教授和王亞浩老師提供了自組裝膜表征方面的重要幫助。印度的Kathiresan、葉龍武教授課題組和浙江大學陸展教授課題組在分子合成方面提供了重要幫助。瑞士伯爾尼大學Wandlowski教授和田中群教授為該工作提供了指導。該研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、安徽省量子信息技術引導專項等的資助和支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41565-020-0753-y