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近日，南京大學(xué)劉力哲、吳興龍研究團(tuán)隊與河海大學(xué)周鋼副教授合作，在二維材料電催化固氮研究方向取得重要進(jìn)展,他們提出利用雙金屬有序原子雜化策略在Re₂MnS₆超薄納米片中調(diào)控N₂的反應(yīng)路徑提高固氮效率,最終實(shí)現(xiàn)~17% 的法拉第效率，是單純ReS₂催化劑的6倍。相關(guān)研究成果以“Dual-metal-driven Selective Pathway of Nitrogen Reduction in Orderly Atomic-hybridized Re₂MnS₆ Ultrathin Nanosheets”為題發(fā)表在《Nano Letters 2020, doi/10.1021/acs.nanolett.0c01037》上。南京大學(xué)物理學(xué)院博士生扶瑤、廣西師范大學(xué)李庭會教授為該論文共同第一作者，南京大學(xué)吳興龍教授、劉力哲副教授和河海大學(xué)周鋼副教授為該論文共同通訊作者。

利用傳統(tǒng)工業(yè)化的Haber-Bosch方法將氮?dú)廪D(zhuǎn)換為氨氣，不僅需要高溫、高壓的極端合成條件而且會消耗大量能源，造成環(huán)境污染和溫室效應(yīng),因此利用電催化技術(shù)在室溫環(huán)境中實(shí)現(xiàn)N₂到NH₃的轉(zhuǎn)換用于替代高能耗的Haber-Bosch方法成為當(dāng)前固氮領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而由于N₂是一種高度穩(wěn)定，無極化的分子，同時與析氫形成競爭反應(yīng)使得N₂到NH₃轉(zhuǎn)換的法第效率難以提高。因此對于電催化固氮領(lǐng)域，尋找能實(shí)現(xiàn)高效固氮的新型材料是目前研究人員的主要目標(biāo)。

通常的單金屬氧化物、氮化物或者硫化物催化劑在固氮的過程中，單金屬位點(diǎn)（記為M1）會與N₂分子中的一個氮原子以較弱的吸附能結(jié)合，導(dǎo)致沿遠(yuǎn)端反應(yīng)途徑產(chǎn)生一系列中間產(chǎn)物。但如果一個氮?dú)夥肿由系膬蓚€氮原子同時與雙金屬位點(diǎn)結(jié)合（M1與M2）通過交替反應(yīng)途徑產(chǎn)生更穩(wěn)定的中間體，則雙金屬形成的M1-N-N-M2中間體激活N-N鍵所需要的能量更小。鑒于此考慮，吳興龍、劉力哲課題組提出利用雙金屬有序原子雜化策略在Re₂MnS₆超薄納米片中調(diào)控N₂的反應(yīng)路徑提高了固氮效率。

圖1 Re₂MnS₆超薄納米片結(jié)構(gòu)表征 

雙金屬有序原子雜化Re₂MnS₆超薄納米片的結(jié)構(gòu)如圖1所示。研究團(tuán)隊以高錸酸鈉、高錳酸鈉和硫脲為稀土、錳和硫源，采用檸檬酸輔助溶劑熱法制備了超薄Re₂MnS₆超薄納米片，通過SEM，TEM以及XRD表征結(jié)合理論計算模擬確定了Re₂MnS₆超薄納米片的分子構(gòu)型。

圖2 理論計算Re₂MnS₆電子結(jié)構(gòu) 

研究團(tuán)隊通過對Re₂MnS₆電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行理論計算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)Mn原子引入ReS₂形成有序的Re₂MnS₆結(jié)構(gòu)時，Mn-S配位與Re-S配位的Paul電負(fù)性的差異將導(dǎo)致Re-5d和Mn-3d軌道上的電子轉(zhuǎn)移，呈現(xiàn)半金屬特性，為載流子的快速傳輸和反應(yīng)路徑調(diào)控提供了可能。

圖3 Re₂MnS₆固氮性能及穩(wěn)定性測試

研究表明Mn原子的有序雜化（Re₂MnS₆）能夠大幅提高N₂轉(zhuǎn)化為NH₃的效率。如圖3所示，電化學(xué)測試表明在0.1 M Na₂SO₄中，Re₂MnS₆在-0.3 V (相對于可逆氫電極，RHE)下有較高的NH₃產(chǎn)率（15.1 mg h^-1），且法拉第效率在-0.2 V時可以達(dá)到17.42%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于單純的ReS₂（2.3 mg h^-1）。同時，該催化劑具有很高的電化學(xué)穩(wěn)定性，其催化電流在6小時的電催化過程中沒有明顯的下降。

圖4 原位拉曼表征

為了更加深入的了解Re₂MnS₆樣品有增強(qiáng)電化學(xué)固氮性能的機(jī)制，研究團(tuán)隊通過原位拉曼技術(shù)探究Re₂MnS₆與ReS₂納米結(jié)構(gòu)中反應(yīng)路徑差異。隨著電勢增大，在Re₂MnS₆樣品中會產(chǎn)生位于658 cm^-1拉曼峰，這是由于催化劑表面形成的*NH₂*NH₂官能團(tuán)的伸縮振動。在ReS₂樣品中，只能觀察到一個位于709 cm^-1較弱的拉曼峰，這是由于ReS₂--表面的*NNH₂中的N-H鍵振動。反應(yīng)中間體的差異清楚地表明，雙金屬原子雜化引起了對固氮反應(yīng)路徑的調(diào)控，能有效地實(shí)現(xiàn)高的固氮效率，這為新型催化劑的設(shè)計和固氮動力學(xué)研究提供了新思路。

該項研究得到了微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家和江蘇省自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)等項目的資助。

相關(guān)論文連接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01037