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不對稱/手性現(xiàn)象廣泛存在于自然界中，大到宇宙星云小至微觀粒子。在沒有其他手性要素的影響下，一對互為鏡像關(guān)系的手性分子（對映異構(gòu)體）具有相同的自由能和相等的產(chǎn)生幾率。然而，自然界廣泛存在著單一手性現(xiàn)象，生物體產(chǎn)生的主要生物活性分子，如氨基酸，DNA等，均表現(xiàn)為單一構(gòu)型的手性分子。另一方面，人工高選擇性地合成一個特定的單一構(gòu)型對映異構(gòu)體不僅是藥物合成和先進材料開發(fā)不可或缺的核心內(nèi)容，也反應(yīng)了科學(xué)家在操控分子（亞納米尺度）立體結(jié)構(gòu)的高超能力，是當(dāng)代化學(xué)理論和應(yīng)用研究的關(guān)鍵領(lǐng)域。一般來說，人工不對稱合成或不對稱催化是通過已有的特定手性分子為手性源來實現(xiàn)手性的誘導(dǎo)或放大。那么，類似于雞生蛋、蛋生雞的經(jīng)典問題，宇宙中最初的有機分子手性偏向是如何產(chǎn)生的呢？科學(xué)家們對此提出了不同的假說，而該領(lǐng)域的研究無疑將有助于加深對分子手性本質(zhì)和生命起源的理解。

最近，四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院楊成課題組與香港浸會大學(xué)黃陟峰課題組、南方科技大學(xué)王陽剛課題組合作研究證明宏觀的旋轉(zhuǎn)有可能經(jīng)過多步傳遞的方式傳遞到分子水平，誘導(dǎo)出手性偏向。他們通過傾斜沉積（GLAD）伴以基板的旋轉(zhuǎn)制備了金屬納米螺旋，螺旋的方向可通過基板的順時針或逆時針旋轉(zhuǎn)來控制。這種通過由剪切力控制的金屬納米螺旋的手性可以對表面吸附分子的排列結(jié)構(gòu)進行調(diào)控。理論計算和實驗表明金屬納米螺旋表面能夠?qū)σ詓i-si/re-re形式堆積的2-蒽甲酸（AC）分子對進行選擇性吸附，造成其上si-si/re-re堆積形式的比例差異。光照吸附于金屬納米顆粒上的AC分子產(chǎn)生具有特定立體選擇性的光二聚反應(yīng)效果，即在左手的金屬納米螺旋上的反應(yīng)傾向于生成二聚體(+)-3，而右手的金屬納米螺旋上的反應(yīng)傾向于生成(-)-3。密度泛函理論（DFT）計算與實驗結(jié)果吻合良好，DFT表明對映選擇性來源于螺旋表面的亞穩(wěn)態(tài)“波浪型手性點陣”，由于選擇性的空間匹配，使得金屬納米螺旋對以si-si和re-re方式堆積的AC分子對的差異性吸附成為可能。此外，螺旋表面上近場散射的光學(xué)手性的增強可能對這一手性誘導(dǎo)過程產(chǎn)生積極影響。

這項研究實現(xiàn)了通過宏觀旋轉(zhuǎn)行為操縱分子手性，不僅為分子手性的有效調(diào)控引入了一種新的自上而下的策略，也為手性起源提供了一種新的假說。

該研究成果發(fā)表在《Nature Chemistry》上，題目為“Enantioselective Photo-Induced Cyclodimerization of a Prochiral Anthracene Derivative Adsorbed on Helical Metal Nanostructures”。 四川大學(xué)韋雪琴博士為論文第一作者、浸會大學(xué)劉俊俊博士和南方科技大學(xué)夏廣杰博士為論文共同一作。通訊作者為楊成教授，王陽剛教授和黃陟峰教授

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https://www.nature.com/articles/s41557-020-0453-0