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針對(duì)以上問(wèn)題，四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院余達(dá)剛教授和葉劍衡研究員課題組長(zhǎng)期致力于溫和條件下CO2的高效活化及高選擇性轉(zhuǎn)化研究（Acc. Chem. Res. 2021, 54, 2518; Natl. Sci. Open. 2023, 2, 20220024; Sci. Bull. 2023, 68, 3124; Acc. Chem. Res. 2024, 57, 2728.），開(kāi)發(fā)了基于CO2自由基陰離子的多種催化轉(zhuǎn)化體系。近期，團(tuán)隊(duì)基于可見(jiàn)光催化策略，通過(guò)非活化炔烴的連續(xù)氫羧基化反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了CO2參與的非活化炔烴雙羧基化轉(zhuǎn)化，在溫和條件下高效構(gòu)建了一系列結(jié)構(gòu)多樣的高附加值丁二酸衍生物。機(jī)理研究表明，原位生成的CO2自由基陰離子可引發(fā)非活化炔烴的首次氫羧基化，生成關(guān)鍵的丙烯酸鹽中間體，進(jìn)而經(jīng)歷第二次氫羧基化反應(yīng)，高選擇性地生成丁二酸衍生物。該反應(yīng)不僅展現(xiàn)出良好的底物適用性和官能團(tuán)兼容性，還可應(yīng)用于生物活性分子及CO2基聚酯的合成，進(jìn)一步證明了該策略的實(shí)用價(jià)值。
該研究以“Photocatalytic 1,2-Dicarboxylation of Unactivated Alkynes with CO2”為題近日發(fā)表于Journal of the American Chemical Society 。四川大學(xué)為第一單位，化學(xué)學(xué)院余達(dá)剛教授和葉劍衡研究員為共同通訊作者，王偉博士和顏思順博士為共同第一作者。衷心感謝國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、四川省科技廳，四川大學(xué)及南京大學(xué)配位化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放研究基金的經(jīng)費(fèi)支持。同時(shí)感謝四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院朱劍波老師、四川大學(xué)分析測(cè)試中心王曉燕老師、四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院測(cè)試平臺(tái)李靜老師和鄧冬艷老師提供的幫助。
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.5c05537
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