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南京大學化學化工學院祝艷課題組使用原子精度的Au₂₄和Au₂₅團簇作為精準模型催化劑催化CO₂加氫反應。發(fā)現(xiàn)團簇內(nèi)部的中心空位可以調(diào)控團簇結(jié)構(gòu)的柔韌度，抑制了團簇在催化反應過程中聚集長大，提高了催化穩(wěn)定性。Au₂₄和Au₂₅在反應過程中會發(fā)生結(jié)構(gòu)的變化（重構(gòu)），沒有空心結(jié)構(gòu)的Au₂₅在重構(gòu)過程中會聚集長大成為納米顆粒（納米晶）進而失去催化活性，Au₂₄在重構(gòu)過程中一直保留著空心結(jié)構(gòu)，而且空心結(jié)構(gòu)的大小和位置在反應過程中是動態(tài)變化的，這使得Au₂₄在催化反應過程中結(jié)構(gòu)變得柔韌和靈活，抵制了催化劑的聚集長大，延緩了催化劑的失活，加強了催化的活性和穩(wěn)定性。并且，提出了在空心結(jié)構(gòu)的Au₂₄團簇上CO₂加氫反應的一個新路徑，即第一步CO₂在Au₂₄上發(fā)生逆水煤氣變化得到Au-CHO中間體，第二步相鄰的2個Au-CHO偶合得到主產(chǎn)物CH₃-O-CH₃。此反應路徑和傳統(tǒng)的二甲醚生成的路徑是完全不同的（后者是通過CO₂加氫得到甲醇然后甲醇脫水得到二甲醚）。此工作首次提出了催化劑內(nèi)部的空心位點如何影響催化性能的新觀點，并為新催化反應歷程的發(fā)現(xiàn)提供了新的思路。

該工作以“Structural Relaxation Enabled by Internal Vacancy Available in a 24-atom Gold Cluster Reinforces Catalytic Reactivity”為題在線發(fā)表在Journal of the American Chemical Society (DOI:10.1021/jacs.9b07761)。南京大學博士生蔡瀟為本文第一作者，北京計算科學研究中心陳名揚博士負責其中的計算工作，上海應用物理研究所司銳研究員協(xié)助分析X-射線吸收譜，南京大學丁維平教授參與了討論。此研究得到國家自然科學基金，江蘇省和南京大學的經(jīng)費資助。